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?JACS: 計算+實驗!證實五邊形層狀PdSe2能夠快速電合成H2O2

?JACS: 計算+實驗!證實五邊形層狀PdSe2能夠快速電合成H2O2
通過雙電子氧還原反應(2e?ORR)電合成H2O2是一種替代傳統蒽醌法有前途的策略。對于具有優異2e?ORR活性和選擇性的電催化劑甚至能夠實現按需或者連續生產低濃度H2O2,這保證了生產過程中的安全。同時,實際電合成H2O2的一個關鍵因素是含金屬電催化劑的穩定性。2e?ORR的電催化劑必須對金屬和其他非金屬元素(ORR惰性位點)的浸出穩定,防止活性降解和電合成H2O2的分解。此外,防止浸出對于廢水處理尤為重要,以確保催化劑不會導致進一步污染。在Pd-Se化合物中,層狀PdSe2由于其獨特的電子特性、可調帶隙和光學非線性,已經受到越來越多的關注,同時這也使得PdSe2有希望用于2e?ORR。
?JACS: 計算+實驗!證實五邊形層狀PdSe2能夠快速電合成H2O2
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近日,威斯康星大學麥迪遜分校金松J. R. Schmidt等結合計算和實驗研究表明,結晶的五角形層狀PdSe2是一種活性和穩定的2e?ORR電催化劑,用于在中性溶液中電合成H2O2
計算自由能揭示了PdSe2納米片的基面和邊緣對2e?ORR具有活性和選擇性,但在溶液中具有不同的表面形態和H2O2降解動力學。水熱合成的PdSe2納米片在RRDE測量中可以達到>1 mA cm?2盤環電流,同時在高過電位下保持高選擇性,這優于其他晶體Pd-Se相(Pd4Se和Pd17Se15)。對于負載有PdSe2催化劑的氣體擴散電極(PdSe2/GDE),在中性溶液中3小時內中電化學合成>800 ppm的H2O2,在更大的電流密度或過電位下生產速度更快(15分鐘)。
?JACS: 計算+實驗!證實五邊形層狀PdSe2能夠快速電合成H2O2
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體電解后,通過XRD、Raman和XPS對電極進行分析,證實PdSe2保持了其結構,而對溶液的ICP-OES分析表明,Pd損失和Se損失可以忽略不計。同時,PdSe2/GDE電極可以在流動池中在恒定電流下連續運行至少48小時。在ORR電解條件下,PdSe2/GDE的原位和異位XANES和EXAFS測量證實了Se位點周圍的細微變化和大范圍電位范圍內的穩定性。
總的來說,該項工作建立了一個穩定的五邊形結構PdSe2電催化劑模型,為利用層狀五邊形結構基序設計高效和穩定的2e?ORR催化劑提供了理論基礎。
Stable pentagonal layered palladium diselenide enables rapid electrosynthesis of hydrogen peroxide. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00875

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