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帶電固液界面，在與能源、生物和地球化學相關的各種電化學過程中起著關鍵作用。帶電界面上的電子和質量傳遞可能導致結構改變，從而顯著影響反應途徑。例如，電催化劑在反應過程中的表面重組會對催化機理和反應產物產生實質性的影響。

盡管它很重要，但直接探測電偏置下固液界面的原子動力學是具有挑戰性的，因為它被埋在液體電解質中，而且目前通過液體進行原位成像的技術空間分辨率有限。

在此，來自加州大學伯克利分校的鄭海梅等研究者開發了用于透射電子顯微鏡(TEM)的先進聚合物電化學液體電池，研究者能夠直接監測銅(Cu)催化CO₂電還原反應(CO₂ERs)過程中ESLIs的原子動力學。相關論文以題為“Atomic dynamics of electrified solid–liquid interfaces in liquid-cell TEM”于2024年06月19日發表在Nature上。

廣泛的研究主要集中在界面上或界面附近物種的物理吸附和化學吸附。然而，ESLIs的微觀細節，特別是其在電化學反應中的原子尺度結構演變，仍然不清楚。

在電催化中，例如在Cu催化的CO₂ER中，在ESLI上可能發生明顯的表面重組和催化劑的溶解。然而，由于直接探測ESLIs原子動力學的技術挑戰，強調結構修飾的機制尚未得到很好的理解。

先進的原位方法，如拉曼光譜、X射線散射技術、振動光譜、紅外反射吸收光譜、掃描隧道顯微鏡等，已被用于研究電化學反應過程中平面或納米粒子群的各種ESLIs。原位透射電鏡允許在反應過程中跟蹤單個納米催化劑的演，但迄今為止，空間信息僅限于通過電偏壓下的液體成像。

在這里，研究者介紹了新開發的高分辨率電化學聚合物液體電池(PLC)，它使電化學反應中ESI的原子分辨率成像成為可能。隨著這一進展，研究者展示了以前未見過的CO₂ERs過程中ESLIs的類液體間相和原子動力學。

在這里，研究者開發了用于透射電子顯微鏡(TEM)的先進聚合物電化學液體電池，研究者能夠直接監測銅(Cu)催化CO₂電還原反應(CO₂ERs)過程中ESLIs的原子動力學。研究者的觀察揭示了一個波動的液體狀無定形界面。它發生可逆的晶-非晶結構轉變，并沿通電Cu表面流動，從而通過界面層介導結晶Cu表面重構和質量損失。

實時觀察和理論計算的結合揭示了由電荷激活的電解質表面反應引起的非晶化介導的重組機制。通過利用原位成像能力，研究者的結果為探索原子動力學及其在涉及ESLIs的廣泛系統中的影響提供了許多機會。

圖1 波動類液非晶界面相的實驗建立與表征。

圖2 類液體非晶態界面的動力學行為。

圖3 Cu在ESLI上重構和溶解的原子動力學。

圖4 提出了非晶界面相形成和Cu表面重構的機理。

綜上所述，通過先進的原位液電池TEM表征，研究者的直接成像揭示了電催化反應過程中ESLI的原子動力學。

揭示了金屬催化劑表面波動的液態非晶界面相的形成，界面相動力學介導了催化劑表面重構。電催化反應下ESLIs的原子動力學為中間體的形成和催化劑表面重構提供了新的認識。

表面重建增加了有利于C₂H₄形成的表面特征，而非晶界面相的厚度與C₂H₄的選擇性呈正相關。研究者的原位PLC TEM開發為研究廣泛材料系統中電催化的原子機制提供了未來的可能性。

這些努力，可能為理解涉及ESLIs的動態原子結構和功能關系鋪平道路，為通過調節固液界面來控制許多電化學反應奠定基礎。

【參考文獻】

Zhang, Q., Song, Z., Sun, X.?et al.?Atomic dynamics of electrified solid–liquid interfaces in liquid-cell TEM.?Nature?630, 643–647 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07479-w

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