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?東北師大EnSM：質子驅動的雙邊界面化學和電解質結構重塑實現高度可逆的鋅金屬負極

因鋅金屬負極（ZMA）具有高理論容量（5855 mAh/cm3 和820 mAh/g）、低氧化還原電位（與標準氫電極相比為-0.76 V）、無毒性、資源豐富以及成本低等優點，水系鋅離子電池（AZIBs）在電網規模的儲能應用中具有廣闊的前景。然而，鋅枝晶的形成和H₂O誘發的副反應對AZIBs的安全性構成了巨大威脅，并顯著限制了其進一步的發展。

在此，東北師范吳興隆、張景萍、李文亮、謝丹等人將3-（環己胺）-1-丙磺酸（CAPS）兩性離子作為一種多功能添加劑引入到2 M ZnSO₄ 電解質中，以同時調節鋅負極和正極的界面化學以及Zn²⁺的溶劑化結構，從而改善兩個電極的界面和結構穩定性。CAPS兩性離子在ZMA表面的優先吸附有利于構建一個由陽離子基團（>NH₂⁺）的靜電屏蔽效應產生的陽離子保護層（CPL），從而抑制枝晶的生長。同時，CAPS兩性離子可以通過形成共軛酸堿對來自我調節雙邊界面的pH值，抑制析氫反應和鋅負極表面的腐蝕。此外，CAPS兩性離子改變了Zn²⁺的溶劑化結構，削弱了H₂O分子的反應活性，減少了釩元素從正極材料中的溶解。

因此，在ZnSO₄+CAPS電解質中，Zn||Zn對稱電池獲得了出色的循環穩定性（1 mA cm^-2, 1 mAh cm^-2, 2300 h），Zn||Cu不對稱電池循環1600次后平均庫侖效率高達99.7%。

圖1.界面表征

總之，該工作將CAPS 兩性離子充當電解質添加劑，用于抑制枝晶生長、副反應和正極材料的溶解。結果表明， CAPS兩性離子可以優先吸附在ZMA表面形成CPL，均勻化Zn²⁺沉積進而抑制Zn枝晶生長。同時，CAPS兩性離子/質子化可以通過接受/釋放H⁺維持ZMA和正極表面的酸堿平衡，從而有效抑制HER的發生和副產物的形成。

此外，CAPS兩性離子還可以通過-SO₃^?基團和Zn²⁺之間的強相互作用改變初級Zn²⁺溶劑化鞘，進一步限制副反應。因此，CAPS兩性離子的引入使得Zn||Zn對稱電池、Zn||Cu 不對稱電池以及Zn||O_d-NH₄V₄O₁₀和 Zn||MnO₂ 全電池均表現出優異的電池性能。因此，該工作從調控界面化學和電解質溶劑化結構的角度為實用AZIB的實現提供了有意義的指導。

圖2. 電池性能

Proton-Driven Bilateral Interfacial Chemistry and Electrolyte Structure Reconstruction Enable Highly Reversible Zinc Metal Anodes, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103497

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