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第一作者：焦思晨，孫毓健

通訊作者：禹習(xí)謙，王雪龍，劉玨

通訊單位：中國科學(xué)院物理研究所，美國橡樹嶺國家實驗室

中科院物理所「國家優(yōu)青/杰青」禹習(xí)謙團隊，最新EES！

禹習(xí)謙，中國科學(xué)院大學(xué)博士生導(dǎo)師，中國科學(xué)院物理研究所懷柔研究部副主任、研究員。2018年獲國家自然科學(xué)基金委優(yōu)秀青年科學(xué)基金項目資助，2023年獲國家自然科學(xué)基金委杰出青年科學(xué)基金項目資助。研究方向：高能量密度鋰離子電池與固態(tài)鋰電池材料設(shè)計、二次電池材料與器件的同步輻射原位表征。

中科院物理所「國家優(yōu)青/杰青」禹習(xí)謙團隊，最新EES！

王雪龍，中國科學(xué)院物理研究所副研究員。

劉玨，美國橡樹嶺國家實驗室研究員。

論文速覽

自發(fā)現(xiàn)富鋰無序巖石鹽（DRX）正極材料的電化學(xué)活性以來，就受到了全球關(guān)注。因為它為利用氧的氧化還原反應(yīng)，提供了超越傳統(tǒng)的具有后3d過渡金屬的層狀結(jié)構(gòu)的新方法。然而，DRX材料無序晶格中錯綜復(fù)雜的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系使得研究者對潛在的氧化還原機制的認識變得模糊。

本論文研究了鋰離子電池正極材料中的氧氧化還原反應(yīng)，特別是針對富鋰無序巖石鹽(DRX)型正極材料。研究團隊通過調(diào)控不同陽離子的排列，利用氟化處理改變陽離子分布，揭示了空間解耦的鋰提取和電子耗盡對DRX正極材料循環(huán)性能的有益影響。

研究表明，通過局部結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)的鋰-電子解耦效應(yīng)，能夠在不犧牲容量釋放的情況下，顯著提高材料的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：DRX材料中鋰原子（滲透網(wǎng)絡(luò)）和電子（計算的pDOS）的來源概覽。

圖2：不同氧原子類型在脫鋰過程中原子磁化的變化顯示，并通過統(tǒng)計分析展示了LTNNO和LTNNOF在滲透網(wǎng)絡(luò)中涉及的氧簇的變化。

圖3：不穩(wěn)定氧化氧原子與穩(wěn)定氧原子的示意圖，以及在原始狀態(tài)和脫鋰狀態(tài)下Ti富集域內(nèi)的空穴密度的空間分布。

圖4：LTNNO、LTNNOF和LTNNO-ND在1.5-4.8V電壓范圍內(nèi)，50 mA/g電流密度下30個循環(huán)的室溫循環(huán)性能，以及DRX正極材料能帶圖和SRO如何重新排列DRX正極材料中的氧原子分布的示意圖。

總結(jié)展望

本研究通過結(jié)構(gòu)調(diào)控誘導(dǎo)的鋰-電子解耦策略，有效地提高了富鋰無序巖石鹽型正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性，同時保持了較高的容量釋放。實驗結(jié)果表明，LTNNO-ND在30個循環(huán)后的容量保持率為84%，高于LTNNO的68%。

這一發(fā)現(xiàn)不僅為DRX材料中氧氧化還原行為的先進調(diào)控鋪平了道路，也為通過控制結(jié)構(gòu)無序來設(shè)計高容量、長循環(huán)壽命的鋰/鈉氧化物正極材料提供了新的策略。

文獻信息

標題：Structural regulation-induced Li-electron disentanglement for stabilized oxygen redox of Li-excess disordered rock-salt cathode materials

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00638K

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