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?上交/悉尼科大/港城大AEM：NCM正極與Li6PS5Cl固態(tài)電解質界面的空間電荷層效應機理研究

固態(tài)鋰電池（ASSLBs）因其高能量密度、高安全性以及更長的循環(huán)壽命而成為研究熱點。然而，固態(tài)電解質（SSEs）與氧化物正極材料之間的界面問題，特別是空間電荷層（SCL）效應，一直是阻礙其商業(yè)化應用的主要障礙。

在此，上海交通大學崔立峰，悉尼科技大學汪國秀，香港城市大學Chen Xiaodong等人通過創(chuàng)新性地構建了LiNbO₃（LNO）包覆的NCM（鎳鈷錳氧化物）正極（NCM@LNO），顯著提高了硫化物基固態(tài)鋰電池（ASSLBs）的電化學性能。作者不僅確保了優(yōu)異的正極兼容性，還通過原位檢測和可視化SCL行為，為解決鋰離子傳輸緩慢的問題提供了新的視角。

此外，作者結合了原位分析、密度泛函理論（DFT）計算和原位拉曼光譜，全面理解了SCL的形成和演變機制，并闡明了通過精確控制SCL配置與鋰離子電化學行為之間的關系。優(yōu)化后的NCM@LNO正極在ASSLBs中表現(xiàn)出顯著提升的放電容量，100個循環(huán)后為90.6%（144.8 mAh g^?1），800個循環(huán)后仍能提供136.2 mAh g^?1的容量。

圖1. SCL演變機制和鋰離子遷移特性

總之，該工作為深入理解SCL效應及其對鋰離子傳輸動力學的影響提供了新的視角，并為高效率ASSLBs的正極界面合理設計提供了理論基礎和實驗指導。通過精確控制NCM@LNO正極的涂層厚度，作者成功實現(xiàn)了對SCL分布的全流程控制，顯著提高了電池的電化學性能。因此，該項工作不僅推動了固態(tài)鋰電池技術的發(fā)展，也為未來高能量密度、高安全性電池的設計和制造提供了寶貴的參考。

圖2. 電池性能

Elucidating and Minimizing the Space‐Charge Layer Effect between NCM Cathode and Li6PS5Cl for Sulfide‐Based Solid‐State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304443

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