第一作者：Yang Si，Yueyue Jiao

通訊作者：劉洪陽，刁江勇，馬丁

通訊單位：中國科學院金屬研究所，北京大學

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對于二硝基芳烴加氫反應，由于涉及兩個硝基加氫過程的復雜性，實現高活性和高選擇性的多步加氫還是一個挑戰。

本論文研究了一種新型全暴露鉑簇催化劑（Pt_n/ND@G），其由納米金剛石@石墨烯（nanodiamond@graphene，ND@G）負載的平均四個Pt原子團簇所組成，在室溫下對2, 4-二硝基甲苯（2, 4-DNT）多步加氫反應具有優異的催化性能。該催化劑的轉化頻率（TOF）高達40647 h^-1，顯著優于已知的單Pt原子催化劑、Pt納米粒子催化劑及其他催化劑。

通過密度泛函理論（DFT）計算和吸附實驗，發現Pt_n/ND@G中多個活性位點的協同作用有助于反應物和氫氣的共吸附/活化，以及中間體/產物的解吸，這是其比單Pt原子催化劑和Pt納米粒子催化劑具有更高催化活性的關鍵。

圖文導讀

圖1：Pt_n/ND@G和Pt₁/ND@G的微觀表征。

圖2：催化劑的同步輻射XAFS和XPS測量結果。

圖3：2, 4-DNT加氫反應的催化性能。

圖4：Pt_n/ND@G催化二硝基芳烴/硝基芳烴加氫反應的底物范圍。

圖5：2, 4-DNT在Pt₁@Gr、Pt₄@Gr和Pt(111)上的三種可能的吸附模型及其對應的吸附能量。

圖6：2, 4-DNT加氫反應的機理研究。

總結展望

本研究成功開發了一種高效的全暴露鉑簇催化劑Pt_n/ND@G，該催化劑在多步驟加氫反應中展現出卓越的催化性能和穩定性。DFT計算和吸附實驗揭示了催化劑活性位點的協同效應，為設計和開發新型多步驟氫化反應的催化劑提供了新思路。本工作不僅為合成中間體的工業應用提供了高效的催化解決方案，也為未來催化劑設計提供了重要的理論和實驗基礎。

文獻信息

標題：Fully exposed Pt clusters for efficient catalysis of multi-step hydrogenation reactions

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49083-6