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中南ACS Catal.: 界面氫鍵工程耦合O-H均裂，增強太陽能-H2轉化和氫同位素分離

光催化水分解已經被證明可以有效和可持續地利用半導體光催化劑將水在陽光下轉化為氫(H₂、D₂和T₂)。在光催化制氫反應(PHER)中，氫原子轉移(HAT)是實現有效和選擇性太陽能制氫的最大挑戰。因此，HAT的選擇性過程值得進一步研究。

近日，中南大學張福勤課題組選擇易于制備亞穩相的Cd_0.8Zn_0.2S作為模型材料，采用水熱法制備了含有晶格氧/羥基(堿性位點)和硫醇基(酸性位點)的Cd_xZn_1-xS (OH)-SH，證明了其具有光活性以實現晶格O/OH活化，并能夠利用水作為HAT試劑產生H₂。

具體而言，基于實驗結果和理論計算研究，證實使用來自光催化劑表面-SH基團的局部富集水作為質子源以減少羥基并促進n端均裂是可行的。當水與光催化劑接觸時，向內的-SH表面有助于形成局部富集的水簇，并建立了連接-SH和相鄰晶格O的質子傳輸路線(步驟1)。

在光照下，光生載流體破壞晶格O而形成氧缺陷(O_Vs)，這可能進一步捕獲H₂O分子，而由此產生的-SH和O_Vs之間增加的電位差加速了質子從-SH釋放到晶格O上(步驟2)。隨后，兩個O-H鍵的連續異裂和均裂產生H?自由基(步驟3)。來自金屬位點的H₂O解離提供H質子到-SH并重復步驟1(步驟4)。降低反應能壘和快速的質子轉移使得催化劑能夠達到超高的析H₂速率。同時，由于大量的酸堿對促進了表面介導的表面均裂，O-H和O-D鍵能的差異被放大，使氫同位素的分離成為可能。

性能測試結果顯示，最優的Cd_0.5Zn_0.5S (OH)-SH催化劑在全光譜照射下的H₂產率高達2627 μmol h^-1，在420 nm處的表觀量子效率(AQE)為12.4%。此外，為了驗證基于H?自由基的HAT過程，研究人員采用靜電紡絲技術將粉末光催化劑嵌入到非導電PAN中，制備了大規模復合材料(PAN+CZS (O)H和PAN+CZS-OH)。PAN+CZS (O)H納米復合材料在λ≥420 nm時的產氫速率達到34.9 mmol m^-2 h^-1；且該材料的負表面電位進一步證明了質子可以從PAN+CZS (O)H膜的底部轉移到頂部，增強了氫同位素篩選的宏觀作用，質子氘分離系數約為11，證實了該材料大規模分離氫同位素的應用潛力。

Enhanced solar-to-hydrogen conversion and hydrogen isotope separation through interfacial hydrogen-bond engineering and homolytic O–H cleavage on multianionic sulfides in large-scale floating nanocomposites. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00903

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