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開發能夠快速、穩定地檢測ppb范圍內NO₂濃度的氣體傳感器對于化工廠空氣質量的實時監測至關重要。化學電阻傳感器以其高效、靈敏的特性，被廣泛應用于NO₂的檢測。但是，具有較慢的響應恢復時間和基線電阻漂移缺點的化學電阻傳感器仍然是必不可少的組件，需要對其改進以滿足實際應用需求。化學電阻傳感器的氣敏機理是基于目標氣體與敏感層表面活性氧之間的表面反應。因此，實現動力學和熱力學的同時優化，以提高檢測NO₂的化學電阻傳感器的表面反應效率和反應活性，對于開發具有高效率和室溫下高穩定性的下一代NO₂檢測傳感器具有實際意義。

近日，國防科技大學王應德和王兵等通過800 °C高溫熱處理將Pt_SA負載在CeO₂(100)和CeO₂(111)的表面上，揭示了Pt_SA在不同晶面上的位置和活性顯著差異，以及Pt_SA對載體表面結構的影響。

機理探究實驗結果顯示，Pt_SA誘導表面重組并結合氧空位的空間位阻效應構建受阻Lewis對(FLP)形成雙活性位點。Pt_SA-CeO₂(111)上Pt_SA和Ce³⁺之間不存在電子相互作用，其分別作為吸附/活化O₂和NO₂的活性位點。相反，Pt_SA和Ce³⁺之間在Pt_SA-(100) CeO₂表面上存在強的電子相互作用，這是由于Pt_SA占據了四重空心位點；此外，FLP的構建形成了雙活性位點，導致Pt_SA和Ce³⁺對O₂和NO₂的聯合吸附和活化，從而加速了靶分子和Pt_SA-CeO₂(100)之間電子的轉移效率。

理論計算進一步揭示了反應途徑，O₂分子首先可以與光生電子反應，在Pt_SA-CeO₂(100)表面自發產生?O₂^?物種；然后，NO₂可以被吸附并與?O₂^?物質反應生成NO₃^?。典型Lewis酸堿對(CLP)和FLP對NO₂吸附的反應能壘分別為0.63和?3.60 eV，表明FLP的構建增強了Pt_SA-CeO₂(100)對NO₂的活化能力。

此外，在O₂與電子過程的反應中，Pt_SA-CeO₂(100)的反應勢壘低于CeO₂(100)、CeO₂(111)和Pt_SA-CeO₂(111)，并且Pt_SA-CeO₂(100)上NO₂轉化為NO₃^?的能壘也最低，表明SA-FLP雙活性位點的構建促進了NO₂和O₂的活化和反應。因此，SA-FLP雙活性位點的協同作用使得NO₂的快速、長期穩定性檢測成為可能。

Crystal face-dependent behavior of single-atom Pt: construct of SA-FLP dual active sites for efficient NO₂ detection. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202402038

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國防科技大學Adv. Sci.: 構建SA-FLP雙活性位點，高效檢測NO2

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