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甲烷部分氧化(CH₄+1/2O₂→CO+2H₂，ΔH°_298K=?35.5 kJ mol^?1) (POM)由于具有放熱性質，不需要絕熱設備，因此被認為是合成氣生產的一種節能工藝。一般而言，直接部分氧化(DPO)和燃燒重整反應(CRR)是主要的機制。在DPO機制中，CH₄的解離碳(C*)與O₂的解離氧(O*)直接反應，而CRR機制涉及首先CH₄與O₂的燃燒和由此產生CO₂和H₂O，然后與CH₄重整生成合成氣。為此，人們設計了在金屬氧化物(Ni氧化物)上負載Ni，通過摻雜Ce、La、Zr、Y等稀土元素來提供活性氧。還使用La-Ce和Ce-Zr混合氧化物通過活性氧載體和強金屬-載體相互作用來提高抗結焦和抗燒結性能。然而，由于相同的Ni位點催化C-H活化和O加入，導致反應存在過氧化傾向。

近日，天津大學鞏金龍課題組采用配體保護的方法設計了一種基于原子分散MoNi合金(AD MoNi合金)催化劑(AD MoNi合金/SBA-15)，用于催化甲烷部分氧化。結果表明，AD MoNi合金/SBA-15表現出較高的POM性能，在800 ℃下甲烷的轉化率為95.2%，合成氣選擇性高于97%(CO為97.7%，H2為98.3%)，優于Ni/SBA-15和5Ni₁Mo合金/SBA-15。

此外，AD MoNi合金/SBA-15在800到700 °C的溫度范圍內和在從15000到48000 mL_CH4 g_cat^-1 h^-1的條件下保持穩定，甲烷轉化率降至92.5%，表明該催化劑具有優異的穩定性。

實驗和理論計算表明，甲烷的部分氧化被證實遵循CRR機制，在MoNi(100)表面，吸附在Mo上的O*在形成CO*之前先遷移到Ni上，而不是直接與C結合形成CO*。此外，MoNi(100)表面上CO*形成的能壘低于Ni(100)表面，表明MoNi促進了CO的形成，從而提高了產物的選擇性。此外，對于催化劑表面上O₂的直接解離，與Ni和MoNi-2O表面相比，純MoNi上的解離能顯著降低，這意味著在反應過程中消耗后，預吸附的O*物種會迅速補充到MoNi上，促進反應進程。

因此，Mo主要促進了O₂的活化，抑制了O₂在MoNi上Ni位點的解離吸附。這種優化有效地緩解了O對Ni中心的過度占據，從而顯著地促進了甲烷部分氧化通路。

Atomically dispersed MoNi alloy catalyst for partial oxidation of methane. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49038-x

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天大Nat. Commun.: 配體保護原子分散MoNi合金，促進甲烷部分氧化

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