第一作者:Yuhang Dai, Ruihu Lu, Chengyi Zhang, Jiantao Li.通訊作者:麥立強、王子運、Khalil Amine、陸俊通訊單位:武漢理工大學(xué)、新西蘭奧克蘭大學(xué)、美國阿貢國家實驗室、浙江大學(xué)論文速覽以安全、高能量密度和快速充電而聞名的可充電水系鋅離子電池(AZIBs)是電網(wǎng)規(guī)模儲能的首選。歷史上,以離子遷移行為為中心的離子穿梭模型一直主導(dǎo)著對水系電池充電/放電過程的解釋,如經(jīng)典的離子插入/提取和贗電容機制。本研究提出了一種新的催化模型,用以解釋水系鋅離子電池(AZIBs)中Zn2+異常現(xiàn)象。該模型通過吸附催化的概念來闡釋Zn2+在電池充放電過程中的異常行為,這一行為主要由溶劑化的金屬陽離子和陰極材料決定。通過第一性原理計算,研究團隊發(fā)現(xiàn)Zn2+與氮化釩(VN)的組合具有最佳的吸附/脫附行為(水解離過程)。實驗上,采用VN陰極的AZIBs展現(xiàn)出快速充電動力學(xué),顯示出在300,000 mA g?1電流密度下的容量為577.1 mAh g?1。掌握AZIBs中的催化步驟可以推動超越現(xiàn)有快速充電電池的解決方案。圖文導(dǎo)讀 圖1:離子穿梭和催化模型在描述AZIBs中的應(yīng)用。圖2:水解離模型的機理研究。圖3:純VN和VN@rGO的設(shè)計和形態(tài)。圖4:VN@rGO和VNxOy@rGO的結(jié)構(gòu)信息和演變。圖5:VN@rGO和VNxOy@rGO在2M ZnSO4水系電解液中的電化學(xué)行為。總結(jié)展望 本研究通過提出一種新的催化模型,深入理解了AZIBs的充放電機制,特別是Zn2+在其中的異常行為。研究發(fā)現(xiàn),Zn2+與VN的組合在水解離過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附/脫附性能,這一發(fā)現(xiàn)對于實現(xiàn)快速充電具有重要意義。實驗驗證了理論模型,展示了在極高電流密度下(300,000 mA g?1)仍然能夠保持較高容量(577.1 mAh g?1)的快速充電性能。此外,VN@rGO電極在長期循環(huán)穩(wěn)定性方面也表現(xiàn)出色,經(jīng)過10,000次循環(huán)后容量保持在585.7 mAh g?1以上。這些結(jié)果不僅為設(shè)計新型快速充電電池提供了理論基礎(chǔ)和實驗依據(jù),同時也強調(diào)了催化在電化學(xué)能量存儲中的關(guān)鍵作用。文獻(xiàn)信息 標(biāo)題:Zn2+-mediated catalysis for fast-charging aqueous Zn-ion batteries期刊:Nature CatalysisDOI:10.1038/s41929-024-01169-6