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?同濟Angew：多電子氧化還原-雙極四硝基卟啉大環陰極用于高性能鋅-有機電池

雙極有機物融合了n/p型氧化還原反應的優點，可用于制備更好的摻雜鋅-有機物電池（ZOBs），但由于活性單元密度低和單電子反應而面臨容量不足的問題。

圖1 TNP的結構分析

同濟大學劉明賢等針對性地設計了雙極氧化還原四硝基卟啉（TNP）陰極，該陰極具有四個雙電子拉n-型硝基和雙電子推p-型胺基序，以激活多電子反應，從而徹底改變ZOBs的電化學指標。具體而言，這項工作闡明了TNP陰極的陰陽離子混合10e電荷存儲機制，其中包括Zn²⁺離子在低電位時與四個硝基位點的雙足結合，以及SO₄^2?在高電位時與兩個胺位點的配位。這種有利的雙極電化學有助于全面提高 Zn||TNP電池的性能，包括高放電容量、平均電壓和能量密度。

圖2 電化學性能研究

因此，Zn||TNP電池獲得了高容量（338 mAh g^-1）、更高的平均電壓（1.08 V）和出色的能量密度（365 Wh kg^-1）。此外，擴展的π-共軛TNP大循環實現了在電解液中的抗溶解性，在10 A g^-1的條件下將電池壽命延長至50,000次循環，容量保持率達71.6%。這項研究拓展了多電子氧化還原雙極有機物的化學前景，可用于最先進的ZOBs。

圖3 TNP的儲能機制

Multielectron Redox-Bipolar Tetranitroporphyrin Macrocycle Cathode for High-Performance Zinc-Organic Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202401049

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