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成果簡介

生物流體（例如汗液）中生物標志物的連續和原位檢測可以提供關鍵的健康數據，但受到生物流體可及性的限制。基于此，新加坡國立大學劉宇鑫教授和新加坡科技研究局楊樂研究員（共同通訊作者）等人報道了一種傳感器設計，其能夠原位檢測人類皮膚上普遍存在的固態生物標志物。作者制備了一種離子-電子雙層水凝膠（ionic-electronic bilayer hydrogel），以促進固態分析物的順序溶解、擴散和電化學反應。

作者展示了對水溶性分析物（例如固體乳酸）和水不溶性分析物質（例如固體膽固醇）的連續監測，檢測限分別為0.51和0.26 nmol cm^-2。此外，對比傳統的液體傳感電化學界面，雙層水凝膠電化學界面將運動偽影減少了三倍。在一項臨床研究中，所制備的可拉伸可穿戴傳感器測量的固態表皮生物標志物（solid-state epidermal biomarkers, SEBs）與人體血液中的生物標志物高度相關，并與生理活動動態相關。這些結果為不需要生物流體采集的生物標志物監測通用平臺提供了途徑。

他，師從鮑哲南院士，手握Nature/Science，發表最新Nature Materials！

相關工作以《Stretchable ionic-electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers》為題在《Nature Materials》上發表論文。其中，劉宇鑫，校長青年教授（presidential young professor），博士畢業于斯坦福大學生物工程專業，師從鮑哲南院士，進行柔性生物電子和腦機接口的研究。利用新型高分子材料實現類生物性質的腦機接口、轉化醫學和神經科學上的應用、醫療可穿戴電子產品。楊樂研究員，2016年在劍橋大學卡文迪許實驗室獲得博士學位（光電子器件物理），師從Richard Friend院士，并在其研究組完成了博士后研究。任職于新加坡科技研究局材料與工程研究所（IMRE，A*STAR），專注于發光材料、柔性電子以及智能生化傳感器的研發。

圖文解讀

新型傳感方式利用離子-電子雙層水凝膠結構形成溶劑化擴散層。首先，頂部離子導電水凝膠（ICH）在參比電極、工作電極和反電極之間形成離子傳導通道，并允許SEB的溶劑化。接著，SEB在水凝膠基質中向導電水凝膠（ECH）和ICH之間的連接處擴散。最后，由嵌入ICH和ECH中的天然酶和人工酶催化被分析物進行電化學氧化還原反應。可拉伸傳感器與人體前臂腹側曲線表面無縫貼合，SEB傳感器通過在苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯（SEBS）彈性體襯底上絲網印刷可拉伸的Ag基互連和ECH前驅體層來制造。

圖1. SEBs可拉伸傳感器的設計與機理

在-0.1 V的偏置電壓下，使用計時電流法測量SEB的面積密度。校準曲線顯示氧化還原電流與分析物面積密度之間呈線性相關，固體膽固醇和乳酸傳感器中線性區域的Pearson相關系數為0.99。固體膽固醇的檢出限為0.26 nmol cm^-2，固體乳酸的檢出限為0.51 nmol cm^-2，接近質譜法的檢出限。此外，ICH層可作為防止大分子（如蛋白質）擴散和污染的屏障，從而減輕傳感器的生物污垢。對比商業比色測定試劑盒，兩種方法測量的膽固醇和乳酸的生物標志物數量之間存在線性關系，Pearson相關系數分別為0.82和0.90。

圖2.固態分析物傳感器的體外表征

柔性SEB傳感器表現出優異的可變性、適應性和皮膚舒適性，其在ICH-ECH區域的厚度（40-50 μm）相對較高。拉伸時傳感器的電化學阻抗（1 Hz）相對穩定，在40%應變下增加76%。在20%應變下進行100次循環拉伸后，阻抗降低了59%。對比液態電化學傳感器，SEB傳感器中的ICH-ECH水凝膠雙分子層顯示出由于機械振動而產生的運動偽影幅度低了三倍。

水剪切流速峰值，從液態界面處的4.5 mm s^-1降低到水凝膠界面處的0.27 μ s^-1，對雙層電容和分析物濃度梯度的破壞較小，并且在相同的總應變下，對比液界面，水凝膠界面處的應變變形較小。使用100 nmol固體乳酸后，推出乳酸濃度隨離角質層距離和時間的變化規律，快速的乳酸溶劑化速率導致50 s內濃度梯度急劇上升。在傳感范圍內（2.5-2593.6 nmol cm^-2），模擬的固態表皮乳酸的響應時間在400 s以內。

圖3.固態分析物傳感器的力學電化學表征和模型

在10名志愿者中，觀察到SEB傳感器測量的面積密度與膠帶剝離和比色測定試劑盒測定的膽固醇和乳酸之間的線性關系，其中膽固醇和乳酸鹽線性關系的Pearson相關系數分別為0.93和0.96。在進食后1.5 h，觀察到固態表皮乳酸面積密度從684.6 nmol cm^-2大幅增加到1132.3 nmol cm^-2，隨后在進食后3.5 h恢復到基線水平。在整個測試期間，皮膚和SEB傳感器之間沒有觀察到汗液積累，可能是由于SEB傳感器的高水蒸氣透射率。結果表明，SEB傳感器在監測日常活動對人體生化生理的影響方面具有出色的可靠性和準確性。

與非禁食志愿者相比，空腹攝入固態乳酸和膽固醇的志愿者SEB面密度分別下降了94.7%和40.1%。固態乳酸與血清乳酸濃度呈線性關系，Pearson系數為0.89。對于固態膽固醇和膽固醇血清濃度，食物攝入前后的Pearson相關系數分別為0.95和0.92。結果表明，SEB和血清中乳酸和膽固醇的動態波動高度相關。SEB傳感器與血清生物標志物之間的強相關性表明，SEB傳感技術可用于通過分別測量固態膽固醇和乳酸來連續原位監測疾病，如高脂蛋白血癥和冠狀動脈疾病。

圖4. SEB傳感器在人體上評估

文獻信息

Stretchable ionic-electronic bilayer hydrogel electronics enable in situ detection of solid-state epidermal biomarkers. Nature Materials, 2024, https://doi.org/10.1038/s41563-024-01918-9.

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