第一作者：Min Zhou，Haozhi Wang，Rong Liu

通訊作者：施偉東，姜志鋒，熊宇杰

通訊單位：江蘇大學，中國科學技術大學

施偉東，研究員，博士生導師，國家杰出青年科學基金獲得者。先后在英國皇家學會國際人才引進計劃獎學金和德國洪堡獎學金的資助下，分別英國格拉斯哥大學和德國科隆大學從事博士后研究。目前研究主要集中在納米催化劑宏量制備及其功能強化方向。

姜志鋒，江蘇大學能源研究院教授，博士生導師；入選江蘇特聘教授以及江蘇省優青。先后在美國哥倫比亞大學、香港中文大學以及香港城市大學從事博士（聯合）以及高級副研究員的工作；長期致力于從事小分子催化轉化過程強化的研究工作。

熊宇杰，中國科學技術大學教授、博士生導師，“長江學者獎勵計劃”特聘教授，國家杰出青年科學基金獲得者，英國皇家化學會會士。現任化學與材料科學學院副院長，合肥微尺度物質科學國家研究中心納米催化與能量轉化研究部主任。

論文速覽

在催化劑表面產生受阻路易斯對是調節CO₂活化的有效策略。本文提出了一種在多(七嗪亞胺)（PHI）納米片中通過氫鍵構建受阻路易斯對（FLPs）的簡便表面功能化方法，以增強CO₂分子的活化。

實驗和理論結果表明，構建活性氫鍵區域可以促進CO₂分子的彎曲。此外，氫鍵介導的FLPs誘導的電子云的離域化可以促進CO₂的異質裂解和光催化轉化。本工作突出了在聚合物材料上利用氫鍵介導策略在CO₂異質光催化活化中的潛力。

圖文導讀

圖1：PHI-FLP材料的合成過程，以及通過掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、原子力顯微鏡（AFM）和高分辨TEM（HRTEM）觀察到的PHI-FLP納米片的形態和尺寸。

圖2：PHI-FLP的優化結構和電子密度等位面，以及PHI和PHI-FLP的電荷差異圖（CDP）。

圖3：不同樣品在光照下CO₂光還原性能，包括CO產率、CO生成的平均速率、CO₂光還原反應中涉及的電子演化速率。

圖4：PHI和PHI-FLP的CO₂吸附曲線、原位FTIR光譜、CO₂吸附在PHI和PHI-FLP上的CDP、CO₂吸附和活化的自由能圖以及PHI-FLP上CO生成過程的機理示意圖。

總結展望

本文通過在無金屬的PHI聚合物中構建氫鍵介導的FLPs，展示了一種具有極化電荷分布的新型光催化劑。理論和實驗結果表明，PHI-FLP在CO₂光還原中表現出顯著提高的活性和選擇性。這種通過調節路易斯酸和路易斯堿來改善PHI光催化劑的CO₂光還原性能的方法，為可持續CO₂還原的聚合物光催化劑設計提供了新的見解。

文獻信息

標題：Construction of Frustrated Lewis Pairs in Poly(heptazine imide) Nanosheets via Hydrogen Bonds for Boosting CO₂ Photoreduction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407468