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「國家杰青」團隊領(lǐng)銜！中科院青能所崔光磊/董杉木+燕山大學(xué)唐永福，最新Angew！

第一作者：Jinran Sun, Guodong Chen, Bo Wang

通訊作者：崔光磊，董杉木，唐永福

通訊單位：中國科學(xué)院青島生物能源與生物過程技術(shù)研究所，燕山大學(xué)

崔光磊，研究員，博士生導(dǎo)師，國家新能源汽車專項高比能固態(tài)鋰電池技術(shù)項目首席科學(xué)家，國家級人才，國家杰出青年科學(xué)基金獲得者，國務(wù)院特殊津貼專家。

董杉木，青島生物能源與過程研究所研究員，博士生導(dǎo)師。泰山學(xué)者青年專家、中科院青年中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會入選者，2012年博士畢業(yè)于中科院青島生物能源與過程研究所，師從崔光磊研究員。

唐永福，燕山大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。2012年畢業(yè)于中科院大連化物所，獲得工學(xué)博士學(xué)位。同年，進入燕山大學(xué)從事教學(xué)科研工作。

論文速覽

作為極具發(fā)展前景的下一代高的比容量負極，微米級硅在循環(huán)過程中的粉化問題阻礙了其工業(yè)化應(yīng)用。本研究探討了鋰離子電池（LIBs）中固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）的氫化鋰（LiH）與硅（Si）負極粉碎之間的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，在脫Li過程中，微米級Si上的LiH發(fā)生逆向鋰化反應(yīng)，加劇了硅顆粒內(nèi)部的局部應(yīng)力，促進了顆粒的粉碎。

通過多種表征技術(shù)，包括在線質(zhì)譜滴定、原位透射電子顯微鏡（TEM）和高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM），觀察了LiH的演變及其與顆粒粉碎變化的相關(guān)性。研究提出了一種新方法，將SEI與電化學(xué)性能解耦，有助于深入理解不同電池負極界面上關(guān)鍵SEI組分的演變及其相應(yīng)的失效機制。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同電解液循環(huán)后的硅顆粒形態(tài)和LiH含量。

圖2：Si電極在循環(huán)過程中LiH組分的演變。

圖3：Si與LiH之間的反應(yīng)。

圖4：Li_xSi-LiH-Li納米電池在原位充電前/后的形態(tài)變化，以及Li_xSi的TEM圖像。

總結(jié)展望

本研究首次使用多維度和多尺度表征技術(shù)，揭示了SEI中LiH誘導(dǎo)的微米級Si負極形態(tài)演變的新機制。LiH引起的局部鋰化導(dǎo)致不均勻應(yīng)力分布，可能加速微米級Si的粉碎。該發(fā)現(xiàn)為理解SEI的內(nèi)在不穩(wěn)定性與微米級Si負極失效之間的強關(guān)聯(lián)提供了新的證據(jù)，并為高能量密度和高穩(wěn)定性Si負極的SEI的未來發(fā)展和進步提供了新的設(shè)計原則。

文獻信息

標(biāo)題：Lithium Hydride in the Solid Electrolyte Interphase of Lithium-Ion Batteries as a Pulverization Accelerator of Silicon

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202406198

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