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華科/物理所PNAS：氟代和氰基取代溶劑相結(jié)合的電解質(zhì)設(shè)計用于無負極鋰金屬電池

氟代溶劑在高能鋰金屬電池的電解液工程中取得了巨大成功，但其存在溶劑化功率低、熱和化學不穩(wěn)定性以及造成電池膨脹等問題。

在此，華中科技大學王成亮、毛明磊，中國科學院物理研究所索鎏敏等人引入氰作為吸電子基團以增強醚溶劑的氧化穩(wěn)定性，其中氰和醚氧會與Li⁺形成螯合結(jié)構(gòu)，但不會顯著損害溶劑化能力。氰基與NCM811正極的過渡金屬(TM) 牢固結(jié)合，減弱 TM 對本體電解質(zhì)的催化反應(yīng)。此外，穩(wěn)定均勻的正極電解質(zhì)界面（CEI）抑制了電解質(zhì)的氧化分解，保證了NCM811正極的結(jié)構(gòu)完整性。

該電解質(zhì)中的含氮和富含LiF的固體電解質(zhì)中間相（SEI）有利于快速Li⁺遷移和致密的Li沉積。結(jié)果顯示，該電解質(zhì)使鋰金屬負極能夠穩(wěn)定循環(huán)100次且?guī)靵鲂蔬_到98.4%， 4.3 V NCM811 正極在 200 次循環(huán)后仍保留 81.8% 的容量。無負極軟包電池在100次循環(huán)后仍保持76%的容量，對應(yīng)的能量密度為397.5 Wh kg^-1。

圖1. DFT計算

總之，該工作提出了一種氰基取代醚–乙二醇雙（丙腈）醚（AN2-DME）溶劑，其中溶劑中的氰基抑制了醚氧孤對電子的損失，增強了醚基電解質(zhì)氧化穩(wěn)定性。AN2-DME/FEC/TTE 電解質(zhì)中的1 M LiPF₆與FEC和TTE搭配使用，有助于形成含N和富含LiF的SEI以及穩(wěn)定均勻的正極-電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，該工作實現(xiàn)了鋰金屬負極和 4.3 V NCM811 正極的穩(wěn)定循環(huán)。無負極軟包電池在 100 次循環(huán)后可提供 397.5 Wh kg^-1 的高能量，容量保持率為 76%。因此，該項工作將啟發(fā)電池界采用氰基溶劑取代氟代溶劑，進而推動鋰金屬電池的發(fā)展。

圖2. 電池性能

Electrolyte design combining fluoro- with cyano-substitution solvents for anode-free Li metal batteries， Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316212121

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華科/物理所PNAS：氟代和氰基取代溶劑相結(jié)合的電解質(zhì)設(shè)計用于無負極鋰金屬電池

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