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化學(xué)所/華東師大JACS: 調(diào)控Cu催化劑配位數(shù)，控制CO2電還原反應(yīng)路徑

利用可再生電能將CO₂轉(zhuǎn)化為高價值的化學(xué)品和燃料，為解決能源危機和環(huán)境污染問題提供了一個有希望的辦法。Cu在電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)過程中能夠選擇性生產(chǎn)各種碳質(zhì)產(chǎn)物。其中，CH₄和C₂₊產(chǎn)物的形成分別是*CO中間體質(zhì)子化和二聚化的結(jié)果，而*CO同時發(fā)生質(zhì)子化和二聚化導(dǎo)致對所需產(chǎn)品的低選擇性。*CO中間體在催化劑表面的結(jié)合能是決定反應(yīng)路徑的關(guān)鍵：強*CO吸附容易通過質(zhì)子化形成CH₄，而中等*CO吸附促進二聚化產(chǎn)C₂₊。調(diào)節(jié)*CO在催化劑表面的結(jié)合是CH₄和C₂₊交替生成的有效策略。盡管許多Cu基催化劑已被證明可有效調(diào)節(jié)CH₄/C₂₊比例，但是大多數(shù)這些催化劑的混合價態(tài)、多種金屬組分和不同的載體或表面物質(zhì)使真正活性中心的鑒定復(fù)雜化。因此，合成單組分Cu以控制CH₄/C₂₊的選擇性是建立結(jié)構(gòu)選擇性關(guān)系的關(guān)鍵。

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興、康欣晨和華東師范大學(xué)吳海虹等從密度泛函理論(DFT)計算入手，研究了Cu催化劑的配位數(shù)(CN)對中間體吸附能和產(chǎn)物選擇性的影響。結(jié)果表明，Cu的d帶中心隨著CN的減小而向上移動，進而影響*CO的吸附能。隨后，研究人員分別采用循環(huán)伏安法(Cyc-Cu)、恒電位電解(Pot-Cu)和脈沖電解(Pul-Cu)還原CuO前驅(qū)體，制備了具有不同CNs的Cu催化劑。

實驗結(jié)果顯示，在高CN的Pot-Cu上，C₂₊法拉第效率(FE)達到82.5%，部分電流密度為514.3 mA cm^?2；相反，低CN Pul-Cu有利于CH₄的產(chǎn)生，F(xiàn)E_CH4為56.7%，部分電流密度為234.4 mA cm^?2。

基于密度泛函理論(DFT)計算和原位表征結(jié)果，闡明了通過調(diào)節(jié)Cu催化劑CN來調(diào)節(jié)CO₂RR產(chǎn)物分布的機理。具體而言，低CN的Cu具有窄的d帶寬度，導(dǎo)致其d帶中心接近費米能級，使得與*CO中間體強相互作用，促進了*CO的深度加氫形成CH₄；高CN的Cu具有中等的*CO結(jié)合能和表面富含OH^?的微環(huán)境，促進了*CO的二聚化產(chǎn)生C₂₊。

綜上，該項研究系統(tǒng)地揭示了CN對Cu催化劑在CO₂RR中產(chǎn)物分布的影響，為控制電催化反應(yīng)中的反應(yīng)路徑提供了參考范例。

Steering the reaction pathway of CO₂ electroreduction by tuning the coordination number of copper catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02607

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