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Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰，確定Pt催化劑上HER以邊緣位點(diǎn)為主

析氫反應(yīng)(HER)對于基礎(chǔ)電化學(xué)研究和綠色制氫都具有重要意義。鉑(Pt)具有最佳的氫結(jié)合能，是最有效的HER催化劑。Pt表面的HER是以吸附氫為主要反應(yīng)中間體的多步電化學(xué)反應(yīng)，特別是在酸性電解質(zhì)中。大多數(shù)典型的Pt催化劑，特別是先進(jìn)的納米催化劑設(shè)計(jì)，具有多個吸附位點(diǎn)，可能顯示出不同的HER活性。因此，確定主要的活性位點(diǎn)和理解它們在HER中的作用對于合理的催化劑設(shè)計(jì)至關(guān)重要。

近日，加利福尼亞大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒、黃昱和加州理工學(xué)院William A. Goddard III等利用具有明確(100)和(111)面及它們之間邊緣位點(diǎn)的超薄Pt納米線(PtNWs)，使用最近開發(fā)的電輸運(yùn)光譜(ETS)直接探測在Pt表面上的氫吸附，揭示了兩個不同的氫吸附峰: 一個與欠電位沉積H(H_UPD)一致，另一個與導(dǎo)致HER電流快速增加的過電位沉積H(H_OPD)一致。

在具有(111)和(100)面以及相應(yīng)的邊緣位置的PtNW上進(jìn)行了反應(yīng)力場(ReaxFF)計(jì)算，將兩個吸附峰解卷積成臺階和邊緣位點(diǎn)上的氫吸附，0.20 V_RHE處的H_UPD峰值應(yīng)于氫吸附在(100)和(111)臺階位點(diǎn)上，0.038 V_RHE處的H_OPD峰則對應(yīng)于氫吸附在(111)/(100)和(111)/(111)邊緣位點(diǎn)上。

H_OPD的峰位表明弱束縛氫原子的吸附自由能(ΔG_H)接近于零，因此H_OPD原子在熱力學(xué)上更具活性，邊緣位點(diǎn)是HER的主要活性位點(diǎn)。此外，基于ReaxFF計(jì)算的微動力學(xué)模型分析也證實(shí)了吸附在邊緣位點(diǎn)上的氫原子主導(dǎo)了整個HER活性。在堿性介質(zhì)中的ETS研究進(jìn)一步證明，抑制了邊緣位點(diǎn)的H_OPD會導(dǎo)致更為緩慢的HER動力學(xué)。總的來說，該項(xiàng)工作通過對Pt催化劑上活性位點(diǎn)的定性和定量分析，揭示了不同表面位點(diǎn)的電催化作用，為設(shè)計(jì)和開發(fā)更有效的電催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Edge sites dominate the hydrogen evolution reaction on platinum nanocatalysts. Nature Catalysis, 2024. DOI: 10.1038/s41929-024-01156-x

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Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰，確定Pt催化劑上HER以邊緣位點(diǎn)為主

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