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催化劑的性能取決于催化劑表面的原子結構和電子結構，其在催化過程中的行為直接影響催化劑的有效反應位點和相關活性。作為一個典型，析氧反應(OER)的高度氧化環境可以導致各種催化劑表面的動態重構，形成更活躍的或惰性物種，這顯著影響OER活性。因此，在OER過程中探測這種重構行為對于確定真正的活性物種和相關的催化機制是必要的。傳統的表征技術只能檢測到不可逆轉的結構重組，而忽略了所有只能通過原位檢測的中間過程和可逆過程。目前的原位顯微鏡和光譜技術可以揭示OER過程中的動態結構和成鍵演化，但由于液體電解質的存在，導致空間分辨率降低，這限制了對于催化機理理解和催化劑性能優化。

近日，香港理工大學朱葉課題組揭示了在OER過程中優先發生在β-Ni(OH)₂催化劑邊緣面上的納米尺度表面重構過程。為了更好地說明3d過渡金屬氫氧化物在更小尺度上的催化機制，利用高分辨率異位透射電子顯微鏡(TEM)，結合operando技術，來研究重構過程的中間態。將此策略應用于具有明確界面的單晶β-Ni(OH)₂，可以觀察到β-NiOOH為活性種，邊緣面為活性位點。

值得注意的是，研究人員揭示了由OER驅動的表面重構過程，以在活性邊緣面形成納米多孔但外延的Ni_1-xO層。所形成的Ni_1-xO缺少Ni并含有Ni³⁺物種，這不僅增加了暴露的活性位點和Ni氧化動力學，而且優化*OH親和力，以促進在較低電位下的限速去質子化過程。

因此，這種依賴于面的表面重構實際上是一個能夠顯著提高OER活性的自激活過程。在這種自激活過程的指導下，研究人員開發出具有較大邊界面的β-Ni(OH)₂催化劑。實驗結果表明，具有較大邊界面的β-Ni(OH)₂僅需300 mV的過電位就能產生200 mA cm^?2的電流密度，并在1000次CV循環后仍保持良好的活性，表明其具有優異的反應活性和穩定性。

總的來說，該項工作通過研究β-Ni(OH)₂表面重構發現了一種OER增強機制，為設計和開發高活性的電催化劑提供了新思路。

Facet-dependent surface restructuring on nickel (oxy)hydroxides: a self-activation process for enhanced oxygen evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02292

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?港理工JACS: β-Ni(OH)2表面重構: 一種強化OER的自激活過程

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