第一作者：賈廣日，孫福賽
通訊單位：香港中文大學，香港大學、中科院大連化學物理研究所
論文DOI：10.1038/s41467-024-49168-2??
人工光合作用利用太陽能生產清潔燃料的一種很有前途的方法。光催化分解水實現H2和O2的2:1的比例是一個挑戰。這主要歸結于它在實際中受到光生載流子遷移緩慢和電子/空穴快速復合兩個問題的制約。合理設計的空間分化的二維Bi4Ti3O12（BTO）納米片，以增強整體的水分解是一種有效的策略。這種策略實現了空間分化結構克服了單晶半導體中不同晶面間電荷轉移的限制。所得光催化劑在模擬太陽光照下，以接近2:1的化學計量比并實現太陽轉化氫氣效率為0.1%。
熱點1. 鹽酸特異性刻蝕鈦酸鉍晶面，合成了具有空間分化結構的鈦酸鉍單晶。 ? ?
熱點2. 合理設計的空間分化的二維BTO納米片克服了單晶半導體中不同晶面間電荷轉移的限制，能夠有效的促進電荷載流子的重新分布，最終實現光分解水產生化學計量比的氫氣與氧氣。? ? ? ???
鈦酸鉍是一種層狀結構的二維材料，其特點是鉍氧[Bi2O2]2+結構和鈣鈦礦樣[Bi2Ti3O10]2-結構的規則堆疊，其中Bi-O鍵可以通過質子和鹵化物離子的相互作用蝕刻。最終導致沿邊緣區域形成空心結構（圖1）。
圖1.?光催化劑的形貌和晶體結構分析????? ? ? ? ??
SPVM研究了光生電荷分布與結構形態之間的空間相關性以及光吸收與載流子遷移和轉移之間的依賴關系的有效工具，結果發現電子轉移與材料的空間形態和結構有關。具有蝕刻邊緣的空心區域具有豐富的光生電子，這主要是由于邊緣較薄的區域可以加速電子從體和中心向表面的遷移（圖2）。
在光照射下分別在光催化表面沉積析氫助催化劑Ru/CrOx和析氧助催化劑CoOx。刻蝕的BTO的光催化活性顯著提高，分別達到371.8 μmol h-1 (H2)和188.8 μmol h-1 (O2)的最大值，是原始單晶BTO的212倍。最后，刻蝕的BTO的太陽能到氫(STH)能量轉換效率估計為0.1%（圖3）。
采用一步酸蝕法合成了具有空間分異結構的鈦酸鉍單晶，從而實現使光激發電荷從納米結構的中心快速遷移到其表面和邊緣區域，達到有效的電荷轉移和分離。空間分化的光催化劑的一步激發光催化OWS在模擬太陽光照下的總太陽能制氫效率為0.1%，比原始單晶鈦酸鉍高約212倍。
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