第一作者:James Kumankuma-Sarpong, Caiyun Chang通訊作者:李寶華, 韓翠平通訊單位:清華大學深圳國際研究生院,中國科學院深圳先進技術研究院論文速覽目前,開發(fā)一種能夠成功實現(xiàn)兼具機械強度、離子電導率和界面適應性的綜合水凝膠電解質(zhì)基質(zhì)仍然具有挑戰(zhàn)性。本論文提出了一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的新型多網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)水凝膠電解質(zhì)(ODGelMA),該水凝膠電解質(zhì)具有高纏結(jié)效應,能夠顯著提升鋅金屬電池的機械強度、離子導電性和界面適應性。通過Schiff堿網(wǎng)絡的形成,氧化的右旋糖酐與明膠鏈結(jié)合,形成了密集的親水構(gòu)象群。此外,通過接枝過程引入的甲酸酐,水凝膠展現(xiàn)出了卓越的機械特性(6.8 MPa的抗拉強度)和高離子導電性(20℃時為3.68 mS cm?1)。ODGelMA電解質(zhì)不僅能夠調(diào)節(jié)鋅電極,避免枝晶生長,還能提供一個適應性框架儲層,加速鋅表面Zn2+的脫溶劑化過程。得益于纏結(jié)效應,鋅陽極在500個循環(huán)內(nèi)實現(xiàn)了99.8%的卓越平均庫侖效率(CE),并在5 mA cm?2和2.5 mAh cm?2的條件下展示了900小時的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Zn||I2全電池在5 C的電流下展示了10000個循環(huán)的超長循環(huán)穩(wěn)定性,容量保持率為92.4%。一個60 mAh的單層軟包電池保持了350個循環(huán)的穩(wěn)定工作。圖文導讀圖1:ODGelMA水凝膠電解質(zhì)的合成示意圖。圖2:混合水凝膠電解質(zhì)的物理強度和機械耐受性測試。圖3:ODGelMA的物理化學特性。圖4:使用高纏結(jié)水凝膠電解質(zhì)改善陽極性能圖5:電解質(zhì)對Zn電極表面沉積行為的影響圖6:不同電解質(zhì)中Zn電極循環(huán)100次后的共焦光學形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。圖7:Zn||I2全電池的電化學性能。總結(jié)展望本文通過獨特的設計策略,成功合成了具有密集交聯(lián)結(jié)構(gòu)的明膠基水凝膠電解質(zhì)(ODGelMA),該水凝膠電解質(zhì)不僅展現(xiàn)了出色的機械特性和高離子導電性,而且通過其自形成的化學沉積厚層,有效調(diào)節(jié)了鋅陽極的界面,抑制了枝晶的生長和副反應的發(fā)生。ODGelMA電解質(zhì)顯著提升了鋅陽極的穩(wěn)定性和可逆性,實現(xiàn)了平均CE高達99.8%,并在5 mA cm?2的高電流密度下達到了900小時的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Zn||ODGelMA||I2全電池展示了在5 C電流下10000個循環(huán)后92.4%的高容量保持率,而大型軟包電池也展示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這項工作為開發(fā)新型水凝膠電解質(zhì)提供了一種結(jié)合天然聚合物的策略,為鋅離子儲能系統(tǒng)的改進性能提供了良好的環(huán)境適應性。文獻信息標題:Entanglement Added to Cross-linked Chains Enables Tough Gelatin-based Hydrogel for Zn Metal Batteries期刊:Advanced MaterialsDOI:10.1002/adma.202403214