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?湖大Nano Lett.: 氫鍵網(wǎng)絡(luò)促進(jìn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移和電荷分離，高效光合成H2O2

太陽能驅(qū)動(dòng)的光催化2e^?氧還原反應(yīng)(ORR)清潔生產(chǎn)H₂O₂具有安全、環(huán)保、節(jié)能等優(yōu)點(diǎn)，已引起人們的廣泛關(guān)注。盡管研究人員在開發(fā)不同的H₂O₂生產(chǎn)光催化劑方面做出了很多努力，但現(xiàn)有光催化劑的性能仍然相對(duì)較低。

此外，4e^?ORR副反應(yīng)的存在也進(jìn)一步限制了H₂O₂的生產(chǎn)。2e^?ORR (O₂+2H⁺+2e^?→H₂O₂)是一個(gè)質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)(PCET)反應(yīng)，除了有效的電子轉(zhuǎn)移外，質(zhì)子的快速傳導(dǎo)也應(yīng)該有助于H₂O₂的有效產(chǎn)生，但這在光催化2e^?ORR過程中常常被忽略。因此，考慮到ORR所涉及的關(guān)鍵PCET過程，發(fā)展具有高效質(zhì)子傳導(dǎo)和電子轉(zhuǎn)移的光催化劑應(yīng)該是克服光催化2e^?ORR技術(shù)瓶頸的較佳方案。

近日，湖南大學(xué)楊春平和羅勝聯(lián)等將H₃PO₄分子組成的氫鍵網(wǎng)絡(luò)錨定在乙烯基官能化的共價(jià)有機(jī)框架(COF)上(COF@H₃PO₄)，亞胺鍵和乙烯基分別為氫鍵網(wǎng)絡(luò)錨定和催化反應(yīng)提供了活性位點(diǎn)。性能測(cè)試結(jié)果顯示，COF@H₃PO₄光催化劑具有優(yōu)異的光催化活性，可見光照射60分鐘后，H₂O₂濃度達(dá)到706 μM，分別比g-C₃N₄(10 μM)和P25(3 μM)高70和235倍。

此外，在可見光照射下，COF@H₃PO₄的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率高達(dá)0.69%，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的光催化劑。

綜合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，COF@H₃PO₄高效光催化合成H₂O₂的機(jī)理可歸納如下：

1.H₃PO₄錨定在COF納米通道上，構(gòu)成了一個(gè)高質(zhì)子電導(dǎo)率的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，極大地促進(jìn)了H₂O₂生成所需的快速質(zhì)子轉(zhuǎn)移；

2.H₃PO₄的引入使COF@H₃PO₄的能帶電荷密度更加局域化，實(shí)現(xiàn)了光生載流子的高效空間分離；

3.從*OOH到H₂O₂的低能壘賦予COF@H₃PO₄更高的2e^?ORR選擇性，使得更多的光子和光生電子用于H₂O₂的生產(chǎn)。

綜上，該項(xiàng)研究報(bào)道了一種通過同時(shí)促進(jìn)光催化過程中質(zhì)子和電子的有效轉(zhuǎn)移來提高ORR光催化性能的新策略，為光催化H₂O₂生產(chǎn)的工業(yè)化奠定了基礎(chǔ)。

Efficient proton transfer and charge separation within covalent organic frameworks via hydrogen-bonding network to boost H₂O₂ photosynthesis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01048

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?湖大Nano Lett.: 氫鍵網(wǎng)絡(luò)促進(jìn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移和電荷分離，高效光合成H2O2

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