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第一作者：Jie Feng，Xinyang Li

通訊作者：丁書江，趙洪洋

通訊單位：西安交通大學(xué)

丁書江，1978年生于黑龍江省哈爾濱市，化學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，化學(xué)學(xué)院院長。陜西省杰出青年基金獲得者，教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才”，陜西省“青年科技新星”。西安交通大學(xué)騰飛特聘教授、西安交通大學(xué)青年拔尖A類入選者。

論文速覽

鋅陽極上的寄生副反應(yīng)和枝晶生長是導(dǎo)致水系鋅離子電池(ZIBs)壽命有限的難以解決的問題。

本論文提出了一種自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略，用于調(diào)控鋅離子電池中Zn²⁺的遷移擴(kuò)散行為，以解決鋅陽極在水系電解液中的可逆性問題。

通過構(gòu)建具有分離-重構(gòu)特性的PAPE@Zn層，實(shí)現(xiàn)了對Zn²⁺遷移行為的有效調(diào)控。該策略通過兩個(gè)步驟實(shí)現(xiàn)優(yōu)化：首先，易溶的聚氧化乙烯(PEO)自發(fā)分離到電解液中，削弱了H₂O與Zn²⁺之間的優(yōu)先配位，實(shí)現(xiàn)初步優(yōu)化；其次，難溶的聚合(4-丙烯酰嗎啉)(PACMO)在鋅陽極上重構(gòu)成疏水性的類花狀陣列，進(jìn)一步引導(dǎo)Zn²⁺的去溶劑化和均勻擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)二次優(yōu)化。這種優(yōu)化顯著提高了鋅陽極的穩(wěn)定性，延長了電池的使用壽命。

圖文導(dǎo)讀

圖1：裸鋅、傳統(tǒng)保護(hù)層工作原理、自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略的設(shè)計(jì)原理及機(jī)制的示意圖。

圖2：PAPE層的示意圖結(jié)構(gòu)、PAPE@Zn的側(cè)視FESEM圖像及元素分布、分離-重構(gòu)過程隨時(shí)間變化的示意圖、PACMO陣列的FESEM圖像、PACMO陣列的放大視圖、PACMO的AFM圖像和粗糙度曲線、PAPE@Zn和裸鋅電解液的¹H NMR譜圖、PEO分子在H₂O和2M ZnOTF (PAPE@Zn)中的醚基(O–CH₂)的¹H NMR譜圖。

圖3：通過分子動(dòng)力學(xué)模擬展示裸Zn和PAPE@Zn的Zn²⁺的配位結(jié)構(gòu)，以及PAPE@Zn與傳統(tǒng)保護(hù)層相比在抑制HER和提高鋅陽極穩(wěn)定性方面的優(yōu)勢。

圖4：ACMO的靜電勢分布。

圖5：Zn//Cu半電池的庫侖效率、沉積/剝離曲線、Zn//Zn對稱電池的倍率性能、不同電流密度和容量下Zn//Zn對稱電池的長期恒流循環(huán)性能、PAPE@Zn對稱電池與其他報(bào)道工作的壽命比較、沉積/剝離50周期后鋅陽極的FESEM圖、不同周期后裸鋅和PAPE@Zn的CLSM光學(xué)圖像。

圖6：自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略的示意圖、不同電流密度下的倍率性能、15 A g^-1高電流密度下的長期循環(huán)性能、經(jīng)過兩個(gè)周期后裸鋅和PAPE@Zn陽極的FESEM、不同N:P比下的循環(huán)性能、PAPE@Zn陽極的軟包電池在低N:P比下的循環(huán)性能、三個(gè)串聯(lián)軟包電池點(diǎn)亮LED燈的圖片。

總結(jié)展望

本研究通過自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略顯著提高了鋅離子電池的性能和穩(wěn)定性。通過在鋅陽極上構(gòu)建具有分離-重構(gòu)特性的PAPE層，實(shí)現(xiàn)了對Zn²⁺遷移擴(kuò)散行為的有效調(diào)控，從而抑制了鋅陽極的副反應(yīng)和枝晶生長。

優(yōu)化后的鋅陽極在對稱電池中展現(xiàn)出超過4000小時(shí)的超長循環(huán)穩(wěn)定性，且具有高庫侖效率。此外，PAPE@Zn//NH₄⁺-V₂O₅全電池在高電流密度下展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性和容量保持率。該研究為實(shí)現(xiàn)高性能、實(shí)用的鋅離子電池提供了新的思路，并為未來鋅離子電池的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Regulating Zn2+ Migration-Diffusion Behavior by Spontaneous Cascade Optimization Strategy for Long-Life and Low N/P Ratio Zinc Ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407194

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