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?山大ACS Catal.: ZnIn2S4負(fù)載單原子Ni，用于可見光驅(qū)動(dòng)HMF氧化耦合產(chǎn)H2

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光催化5-羥甲基糠醛(HMF)氧化可以在溫和的條件下進(jìn)行，且目標(biāo)產(chǎn)物可以被不同的活性氧類(ROS)調(diào)節(jié)。另一方面，太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的水分解產(chǎn)生H₂被認(rèn)為是緩解能源危機(jī)和解決環(huán)境問題的重要途徑。然而，由于析氧半反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的限制，光催化析氫(HER)通常消耗大量昂貴和不可回收的犧牲劑。

在這種情況下，光催化HMF氧化和HER的結(jié)合不僅在熱力學(xué)上更有利，而且還可以產(chǎn)生增值化學(xué)品和H₂資源。然而，目前還缺乏明確的化學(xué)均相光催化劑來確定光催化HMF氧化和產(chǎn)H₂的活性位點(diǎn)，這對(duì)于合理開發(fā)具有高活性和高選擇性的高效光催化劑至關(guān)重要。

近日，山東大學(xué)程合鋒和宋克鵬等在超薄ZnIn₂S₄(ZIS)納米片上合理設(shè)計(jì)了一種高效的原子分散Ni光催化劑(Ni₁/ZIS)，用于同時(shí)HMF選擇性氧化和高效產(chǎn)H₂。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在可見光照射下，最佳的Ni₁/ZIS光催化劑從HMF到2, 5-二甲酰基呋喃(DFF)產(chǎn)物的選擇性達(dá)到97%，在420 nm處的表觀量子產(chǎn)率(AQY)高達(dá)0.88%；同時(shí)DFF和H₂產(chǎn)率分別為394 μmol g^-1 h^-1和342.2 μmol g^-1 h^-1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的光催化劑。此外，Ni₁/ZIS在連續(xù)五個(gè)循環(huán)反應(yīng)過程中沒有發(fā)生明顯的活性下降，變現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

基于一系列光譜表征和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員提出了Ni₁/ZIS光催化劑上基于光生空穴和?OH占主導(dǎo)地位的選擇性HMF氧化成DFF耦合產(chǎn)H₂機(jī)制：在可見光照射下，Ni₁/ZIS中產(chǎn)生光生電子和光生空穴。

其中，原子分散的Ni可以聚集光生空穴，光生空穴激活H₂O以產(chǎn)生H₂O₂，隨后分解產(chǎn)生?OH自由基；并且，HMF與Ni位點(diǎn)之間的相互作用較強(qiáng)，形成的光生空穴和?OH自由基可以選擇性氧化HMF形成DFF產(chǎn)物。此外，ZIS載體上的S原子上的*H吸附能較低，析氫反應(yīng)(HER)優(yōu)先在該位點(diǎn)發(fā)生。因此，原子分散的Ni是HMF氧化的活性中心，而S中心負(fù)責(zé)H₂析出。

綜上，這項(xiàng)工作突出了原子分散的Ni中心在ZIS納米片上的獨(dú)特作用，為開發(fā)通過人工光合作用同時(shí)從生物質(zhì)資源高附加值的化學(xué)品和H₂生產(chǎn)的光催化系統(tǒng)提供了指導(dǎo)。

Visible-light-driven highly selective 5-hydroxymethylfurfural upgrading and H₂ generation via atomically dispersed Ni sites on ZnIn₂S₄ nanosheets. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00123

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