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因在充/放電過程中出現嚴重的鋰枝晶生長，低溫鋰金屬電池（LMBs）的發展遇到了重大挑戰。迄今為止，由于高反應性鋰金屬負極和有機電解液之間復雜的相互作用，鋰枝晶形成的確切原因仍不夠清晰。

在此，中國科學技術大學曹瑞國、焦淑紅，東方理工高等研究院M. Danny Gu，蘇州大學程濤等人針對低溫鋰金屬電池（LMBs）在充放電過程中鋰枝晶生長的問題揭示了局部高濃度電解液（LHCEs）的界面脫氟動力學在調控鋰枝晶形成中的關鍵作用。通過使用四氫呋喃（THF）和2-甲基四氫呋喃（2-MeTHF）作為對比溶劑，作者發現基于THF的LHCE因其強溶劑化能力，展現出快速的界面脫氟反應動力學，從而促進了無定形且富含無機物的固體電解質界面（SEI）的形成，有效抑制了鋰枝晶的生長。

圖1. 兩種電解液在-30°C下的電化學性能

總之，該工作通過冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）分析揭示了基于四氫呋喃（THF）的局部高濃度電解液（LHCE）形成的固態電解質界面（SEI）呈現出無定形和富含無機物的結構。

分子動力學（MD）模擬顯示，具有強溶劑化能力的THF基LHCE在鋰金屬表面表現出快速的界面脫氟反應動力學，其有助于形成有效抑制枝晶鋰生長的無定形和富含無機物的SEI。使用該種電解液的鋰金屬負極在低至-30°C的低溫下實現了約99.63%的高庫侖效率（CE）和無枝晶的鋰沉積形貌，從而使低溫LMB全電池能夠穩定循環。因此，該項工作突出了界面反應動力學在穩定低溫鋰金屬負極中的作用，并加深了對溶劑化結構與鋰鍍層形貌之間相互作用的理解。

圖2. LiFSI/2-MeTHF/TTE和LiFSI/THF/TTE電解液的分解反應機制

Fast Interfacial Defluorination Kinetics Enables Stable Cycling of Low-Temperature Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14667

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?中科大/蘇大JACS：快速界面脫氟動力學實現低溫鋰金屬電池穩定循環

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