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?復(fù)旦EnSM：同步調(diào)控溶劑化結(jié)構(gòu)和界面工程實(shí)現(xiàn)可逆的鎂金屬電池

Mg(TFSI)₂ 基電解液是一種非親核、制備簡單、穩(wěn)定性較高的鎂金屬電池電解液體系。然而，由于復(fù)雜的溶劑化/去溶劑化過程和嚴(yán)重的界面鈍化問題，Mg(TFSI)₂ 基電解液的電化學(xué)性能不足，限制了鎂金屬電池的發(fā)展。

在此，復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌團(tuán)隊(duì)選擇有機(jī)胺二氯化物（NCxN·2HCl）作為 Mg(TFSI)₂ 基電解液的添加劑，同步調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)和電極-電解液界面。其有助于重新排列 Mg²⁺ 的溶劑化鞘，并在負(fù)極表面形成可傳導(dǎo) Mg²⁺ 的固體電解質(zhì)界面相（SEI），促進(jìn)了動力學(xué)。此外，胺陽離子也可以通過靜電屏蔽作用引導(dǎo)均勻的 Mg²⁺ 沉積。其中，鹽酸乙二胺（NCCN·2HCl）效果最佳，顯著降低了電池過電位 (< 0.2 V)，實(shí)現(xiàn)接近 100% 的庫侖效率和穩(wěn)定的長循環(huán)。

圖1. Mg(TFSI)₂-NCCN·2HCl-DME 電解液電化學(xué)性能評估

總之，該工作通過引入有機(jī)二胺鹽酸可同步調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)和界面工程，從而顯著提高 Mg(TFSI)₂ 基電解液的性能。其中，NCCN·2HCl 是最有效的添加劑，首先，與 DME 和 TFSI – 相比，通過電離生成的有機(jī)二胺與 Mg²⁺ 具有更強(qiáng)的配位性，導(dǎo)致部分 DME 和 TFSI^– 被排擠出第一溶劑化鞘層，從而減少了溶劑分解引起的鈍化層；其次，通過有機(jī)二胺與鎂金屬的化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)，在鎂負(fù)極表面形成的有機(jī)/無機(jī)混合 SEI 具有耐久性和高效的 Mg²⁺ 傳輸能力，促進(jìn)了體系的動力學(xué)；最后，體積大且電化學(xué)穩(wěn)定的 NCCN₂⁺ 陽離子具有自修復(fù)靜電屏蔽效應(yīng)，可以引導(dǎo)鎂金屬的均勻沉積。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能測試

Synchronous regulation on solvation structure and interface engineering to enable reversible magnesium metal batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103493

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