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第一作者：Bing Tang, Yanan Zhou, Qianqian Ji

通訊作者：閆文盛、談浩、王定勝

通訊單位：中國科學技術大學，清華大學

論文速覽

雙原子催化劑具有高活性和高原子利用率的優點，為可持續能源轉換和儲存技術帶來了希望。然而，具有結構均一和靈活活性位點的雙原子催化劑的合理設計和合成仍然具有挑戰性。

本文報道了一種新型的碳基催化劑，該催化劑含有雙原子Fe-Co位點，通過氮和氧原子配位，并以橋接的氮和氧原子相連（FeCo–N₃O₃@C）。這種Janus型FeCo–N₃O₃@C四元二聚體是一種穩定且高效的雙功能催化劑，用于電催化氧還原反應（ORR）和析氧反應（OER）。

在鋅-空氣電池中，其性能優于標準的Pt/C+RuO₂空氣正極。通過一系列原位和非原位表征以及理論計算，揭示了催化劑的雙功能性能源于Fe-N₃和Co-O₃結構單元的強耦合，這種耦合改變了金屬原子的d軌道能級，優化了含氧中間體的吸附-脫附過程，并提高了ORR和OER的動力學。這些發現為定制化設計具有特定反應活性的高性能多功能催化劑提供了深入的原子和電子層面的理解。

圖文導讀

圖1：基于碳基底的原子分散金屬催化劑的幾何和電子結構，包括單原子、同源雙原子、異質雙原子和Janus雙原子材料。

圖2：FeCo-N₃O₃@C催化劑的合成方案和形貌表征，包括TEM、HRTEM、HAADF-STEM圖像。

圖3：FeCo–N₃O₃@C催化劑的結構表征，包括C、N、O的XANES光譜，Fe和Co的價態到核心XES光譜。

圖4：FeCo-N₃O₃@C在ORR和OER中的電催化性能，包括LSV曲線、半波電位、動力學電流密度、Tafel斜率，以及在不同電流密度下的質量活性和TOF比較。

圖5：DFT計算、原位SR-FTIR和XANES測量的結果。

圖6：FeCo-N₃O₃@C和Pt/C+RuO₂的ZAB性能，包括ZAB的配置圖、開路電壓、放電極化和功率密度曲線，以及在不同電流密度下的比容量和倍率性能。

總結展望

本研究開發了一種Janus型雙原子催化劑FeCo-N₃O₃@C，該催化劑在電催化ORR和OER中展現出優異的性能和穩定性。通過實驗和理論計算，研究揭示了Fe-Co雙原子位點的強協同效應，這種效應通過重新分布金屬活性位點的電荷密度，優化了反應中間體的吸附和脫附過程，從而顯著提高了催化劑的雙功能性能。

FeCo-N₃O₃@C在鋅-空氣電池中的應用展示了其作為高性能電催化劑的潛力。本工作不僅為設計新型的碳基雙原子位點提供了新的策略，也為未來開發高效多功能催化劑提供了重要的理論和實踐基礎。

文獻信息

標題：A Janus dual-atom catalyst for electrocatalytic oxygen reduction and evolution

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00545-1

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