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富鋰陰極材料因其卓越的能量密度（> 900 Wh kg^-1）而成為鋰離子電池最有前景的選擇之一。然而，充放電過(guò)程中的電壓滯后降低了能量轉(zhuǎn)換效率，阻礙了其在實(shí)際設(shè)備中的應(yīng)用。

圖1.?CR64的結(jié)構(gòu)表征及電化學(xué)性能

四川大學(xué)郭孝東、Lang Qiu、溫州大學(xué)肖遙等深入研究了不同Li₂MnO₃比值的富鋰錳基材料中電壓滯后的內(nèi)在機(jī)理，并提出了解決這一問(wèn)題的有效方法。作者通過(guò)電化學(xué)評(píng)價(jià)、同步輻射X射線吸收光譜（XAS）、球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）與電子能量損失譜（EELS）以及DFT計(jì)算，指出氧離子在低放電電壓（< 3.6 V）下的反應(yīng)活性是電壓滯后的根源，而層間TM遷移是否發(fā)生不會(huì)對(duì)其產(chǎn)生影響。

此外，通過(guò)成分調(diào)節(jié)，這項(xiàng)工作設(shè)計(jì)出了TM層中各種TM/Li排列的結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步證實(shí)了O^2-局部環(huán)境的變化會(huì)改變其在低電壓下的反應(yīng)活性，從而影響遲滯行為。

圖2.?不同Li₂MnO₃配比材料的結(jié)構(gòu)表征

實(shí)驗(yàn)顯示，從0.8Li₂MnO₃·0.2LiNi_0.5Mn_0.5O₂(CR 82)到0.2Li₂MnO₃·0.8LiNi_0.5Mn_{0. 5}O₂(CR 28)，隨著Li₂MnO₃比值的降低，TM層從特征性的TM-TM-Li排列過(guò)渡到TM/Li-TM/Li-TM/Li排列（Li 2b 位點(diǎn)部分被TM離子占據(jù)），伴隨著電壓滯后的降低和能量轉(zhuǎn)換效率的提高。

其中，TM層具有明顯TM/Li紊亂的CR 28顯示出15.70 mAh g^-1的輕微滯后容量和89.07%的高能量效率。對(duì)O^2-周?chē)植凯h(huán)境的調(diào)節(jié)為設(shè)計(jì)高性能陰極材料開(kāi)辟了一條新途徑。

圖3.?CR 82、CR 55、CR 46和CR 28的電化學(xué)行為

Formulating Local Environment of Oxygen Mitigates Voltage Hysteresis in Li-rich Materials. Advanced Materials 2024. DOI: 10.1002/adma.202311814

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