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第一作者：Si-Min Lu, Mengjie Chen

通訊作者：龍億濤，余子夷

通訊單位：南京大學，南京工業大學

論文速覽

電催化在可再生能源轉化和儲存方面很有前途，但許多研究都依賴于催化劑設計來提高催化活性。本論文提出了一種新型的電催化方法—流體動力學控制的單粒子電催化，該方法通過結合碰撞電化學和微流控技術來提高電催化系統的活性。

作為概念驗證，作者利用單個鈀納米顆粒（Pd NPs）在微通道基超微電極（UME）上電催化析氫反應（HER）。控制的層流能夠精確地將Pd NPs逐個傳輸到電極-電解質界面，與擴散條件相比，流體動力學碰撞能顯著提高給定電極上的活性位點數量，達到兩個數量級的提升。

此外，強制對流能夠增強質子質量傳輸，從而提高每個Pd NPs的電催化活性。研究表明，通過改善質量傳輸，可以在不需要高過電位下實現HER的反應速率提升和相變。本研究為通過改變操作條件而不僅僅是材料設計限制來增強電催化活性提供了新途徑。

圖文導讀

圖1：流體動力學單顆粒電催化系統。圖中還顯示了在有/無流體流動條件下，單個Pd NPs電催化HER的代表性瞬態計時電流響應。

圖2：微通道內通過強制對流增強質量傳輸的實驗和模擬循環伏安圖（CVs），以及FcMeOH析氧反應速率的增強。

圖3：在不同流速下，通過強制對流控制的單顆粒電催化的電流響應和頻率。

圖4：單個Pd NPs的電子轉移動力學。

圖5：單個Pd NPs電催化過程中H₂納米氣泡形成動態的示意圖，以及由于H₂納米氣泡形成導致的雙極電流響應。

總結展望

本研究開發了一種流體動力學控制的單粒子電催化系統，通過精確控制單個Pd NPs在微通道內的動態運動，顯著提高了電催化活性和反應速率。該系統不僅提高了活性位點的數量，而且通過強制對流增強了質子的質量傳輸，從而在不需要高過電位的情況下實現了HER的高效催化。

此外，該系統還能夠觀察到由于H₂納米氣泡形成導致的獨特的雙極電流響應，為電催化過程中的納米氣泡動力學提供了新的見解。本工作不僅為設計新型電催化系統提供了理論和實驗依據，也為其他類型的納米材料在電催化中的應用提供了新的思路。

文獻信息

標題：Hydrodynamics-Controlled Single-Particle Electrocatalysis

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.3c14502

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