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太陽能驅動的水分解有望成為制備清潔氫能的可持續方法。然而，水氧化反應緩慢的動力學限制了水分解過程中析氫反應(HER)的量子效率。空穴清除劑可以加速氧化半反應和H₂的產生，但這會造成空穴能量浪費，增加反應成本和碳排放量。因此，通過將H₂生產與有機氧化脫氫相結合，建立高效、經濟的人工光合作用途徑，是實現高H₂生產效率和充分利用光生電子-空穴對的理想解決方案。然而，由于光催化劑內電荷分離和遷移效率差以及活性位點和反應物分子之間的電荷轉移動力學緩慢，仍然限制了該耦合反應的轉化效率。

近日，中國科學技術大學熊宇杰、劉敬祥、延安大學付峰和劉琳等通過整合晶體結構和活性位點操縱，在Mo團簇修飾的Zn₂In₂S₅光催化劑(Mo-Zn₂In₂S₅)中誘導了復雜的全空間電場。

實驗結果和理論計算表明，Mo-Zn₂In₂S₅在[001]平面方向上的內建電場強度明顯放大，超過了原始的ZnIn₂S₄，促進了在整個體相中的光生載流子的分離。此外，原子分散的Mo團簇在光催化過程中發揮著雙重作用：首先，它們通過局部表面電場(LSEF)有效地捕獲和重定向光生電子；其次，這些Mo團簇在Zn₂In₂S₅的基面上提供了高活性的位點，從而產生尖端效應，優化電子-質子轉移，促進產H₂速率。通過將整個電荷分離和轉移過程與定向電荷級聯而獲得的協同效應，最終使Mo-Zn₂In₂S₅具有優異的光催化性能。

在不使用共催化劑的情況下利用Mo-Zn₂In₂S₅進行光催化H₂生產和苯甲醇(BA)的選擇性氧化，H₂和苯甲醛(BAD)的產率分別為34.35和45.31 mmol g_cat^-1 h^-1，是初始Zn₂In₂S₅催化劑的3.83和4.15倍。同時，Mo-Zn₂In₂S₅在365 nm時的H₂和BAD產量的最高表觀量子產率(AQY)分別為19.73%和23.85%。此外，Mo-Zn₂In₂S₅在四個循環反應過程中仍保持較高的BAD選擇性，且反應后材料的組成和形貌幾乎未發生變化。

總的來說，該項研究介紹了一種開創性的協同策略，利用全空間電場促進光生載流子分離和轉移，為設計和開發高效的光催化劑提供了思路。

Full-space electric field in Mo-decorated Zn₂In₂S₅ polarization photocatalyst for oriented charge flow and efficient hydrogen production. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202405060

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