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山大Nano-Micro Letters：有空間位阻的二異丙醚助力低溫鋰金屬電池

鋰金屬電池（LMB）作為高能量密度替代品具有巨大應用潛力；然而，其性能受到電解質緩慢去溶劑化過程的阻礙，特別是在低溫（LT）下。因此，有必要優化溶劑化結構，從而在 LT 下實現 LMB 的快速去溶劑化過程。

在此，山東大學王書華、劉宏等人將富含支鏈的二異丙醚（DIPE）引入到2.5 M Li雙（氟磺酰基）亞胺二丙醚（DPE）電解質中，并將其作為在? 20 °C下高性能LMB的共溶劑。研究顯示，DIPE的摻入不僅增強了電解質內的無序性，而且誘導了DIPE支鏈的空間位阻效應，將其他溶劑分子排除在Li⁺溶劑化鞘之外。

基于此，包含DPE/DIPE 的電解質中的 Li (50 μm)||LFP（質量負載 ~ 10 mg cm^?2）電池在 ? 20 °C 下表現出 650 次的穩定循環性能，并提供 87.2 mAh g^?1的容量。

圖1. 不同溶劑分子的靜電勢

總之，該工作將DIPE 引入基于 DPE 的電解質中，其顯著提高了 LMB 在 RT 和 LT 條件下的電化學性能。研究表明，具有多個支鏈的DIPE導致溶劑鞘內溶劑之間的分子間排斥。DIPE誘導的該種排斥在減少溶劑分子和 Li⁺ 之間的 E_B 方面發揮了至關重要的作用，從而促進了快速去溶劑化過程。因此，該電解質在 RT 和 LT 條件下都實現了均勻的 Li 沉積行為和穩定的循環性能。因此，該工作針對空間效應獲得的見解為設計具有增強LMB穩定性的電解質開辟了新途徑。

圖2. Li⁺(DPE)₃、Li⁺(DPE)₂(DIPE)₁、Li⁺(DPE)₁(DIPE)₂和Li⁺(DIPE)₃模型等表面非共價相互作用

Branch-Chain-Rich Diisopropyl Ether with Steric Hindrance Facilitates Stable Cycling of Lithium Batteries at ??20 °C, Nano-Micro Letters 2024 DOI: 10.1007/s40820-024-01419-z

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