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?湖大Nano Lett.: 氫鍵網絡促進質子轉移和電荷分離，高效光合成H2O2

太陽能驅動的光催化2e^?氧還原反應(ORR)清潔生產H₂O₂具有安全、環保、節能等優點，已引起人們的廣泛關注。盡管研究人員在開發不同的H₂O₂生產光催化劑方面做出了很多努力，但現有光催化劑的性能仍然相對較低。

此外，4e^?ORR副反應的存在也進一步限制了H₂O₂的生產。2e^?ORR (O₂+2H⁺+2e^?→H₂O₂)是一個質子偶合電子轉移反應(PCET)反應，除了有效的電子轉移外，質子的快速傳導也應該有助于H₂O₂的有效產生，但這在光催化2e^?ORR過程中常常被忽略。因此，考慮到ORR所涉及的關鍵PCET過程，發展具有高效質子傳導和電子轉移的光催化劑應該是克服光催化2e^?ORR技術瓶頸的較佳方案。

近日，湖南大學楊春平和羅勝聯等將H₃PO₄分子組成的氫鍵網絡錨定在乙烯基官能化的共價有機框架(COF)上(COF@H₃PO₄)，亞胺鍵和乙烯基分別為氫鍵網絡錨定和催化反應提供了活性位點。性能測試結果顯示，COF@H₃PO₄光催化劑具有優異的光催化活性，可見光照射60分鐘后，H₂O₂濃度達到706 μM，分別比g-C₃N₄(10 μM)和P25(3 μM)高70和235倍。

此外，在可見光照射下，COF@H₃PO₄的太陽能-化學能轉換效率高達0.69%，優于大多數文獻報道的光催化劑。

綜合實驗結果和理論計算，COF@H₃PO₄高效光催化合成H₂O₂的機理可歸納如下：

1.H₃PO₄錨定在COF納米通道上，構成了一個高質子電導率的氫鍵網絡，極大地促進了H₂O₂生成所需的快速質子轉移；

2.H₃PO₄的引入使COF@H₃PO₄的能帶電荷密度更加局域化，實現了光生載流子的高效空間分離；

3.從*OOH到H₂O₂的低能壘賦予COF@H₃PO₄更高的2e^?ORR選擇性，使得更多的光子和光生電子用于H₂O₂的生產。

綜上，該項研究報道了一種通過同時促進光催化過程中質子和電子的有效轉移來提高ORR光催化性能的新策略，為光催化H₂O₂生產的工業化奠定了基礎。

Efficient proton transfer and charge separation within covalent organic frameworks via hydrogen-bonding network to boost H₂O₂ photosynthesis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01048

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