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?東南/西交ACS Nano: Ni-Co/ZrO2-VO上發(fā)生強(qiáng)光熱耦合，促進(jìn)光催化CO2還原

將催化劑的尺寸最小化為團(tuán)簇甚至單個(gè)原子(SA)可以使活性中心的暴露最大化，從而有助于提高催化活性。SA催化劑由于金屬中心的原子分散性，在光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的催化活性。研究表明，在摻雜半導(dǎo)體材料的條件下，盡管由可見光激發(fā)的帶隙狀態(tài)可以增強(qiáng)可見光吸收，但是體相中的載流子傾向于通過(guò)帶隙重組，導(dǎo)致光生電荷分離效率降低，而在金屬氧化物表面上負(fù)載的SA催化劑的情況下，生成的電荷載流子可以直接與吸附的分子相互作用以促進(jìn)有效利用。

此外，在CO₂還原過(guò)程中，過(guò)渡金屬Ni可以通過(guò)局域表面等離子共振(LSPR)效應(yīng)有效地將近紅外光轉(zhuǎn)化為熱電子和熱能，導(dǎo)致局域界面的快速加熱，誘導(dǎo)強(qiáng)烈的熱點(diǎn)效應(yīng)，并促進(jìn)CO₂活化過(guò)程。

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基于此，東南大學(xué)李乃旭、周建成和西安交通大學(xué)劉茂昌等采用溶劑熱法在富氧空位ZrO₂上構(gòu)建了Ni團(tuán)簇和Co SA(Ni-Co/ZrO₂-V_O)，并將其用于高效光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化。

理論計(jì)算表明，Ni-Co/ZrO₂-V_O上表現(xiàn)出Ni團(tuán)簇和Co SAs分別強(qiáng)化CO₂還原和H₂O解離的光熱耦合效應(yīng)，對(duì)于CO₂還原，Ni團(tuán)簇促進(jìn)了ZrO₂-V_O表面Zr-O-Ni結(jié)構(gòu)的形成，增強(qiáng)了CO₂吸附強(qiáng)度，并且Ni團(tuán)簇的強(qiáng)烈LSPR效應(yīng)促進(jìn)了CO₂的有效活化和斷鍵。

在V_O存在的情況下，Co SA易于與吸附的H₂O形成平面結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了H₂O的吸附；此外，H₂O的分子軌道與Co SA的d軌道雜化形成了光生空穴轉(zhuǎn)移的橋梁，促進(jìn)了H₂O的解離和活性H的釋放，進(jìn)一步促進(jìn)了CO₂的還原。采用強(qiáng)烈集中的太陽(yáng)輻射(4.27 W cm^-2)光熱耦合驅(qū)動(dòng)CO₂-H₂O還原反應(yīng)，CO產(chǎn)率為663.84 μmol g^-1 h^-1，選擇性為99.52%，且STC轉(zhuǎn)化率高達(dá)0.372‰。

此外，研究人員對(duì)Ni-Co/ZrO₂-V_O催化劑光熱催化CO₂-H₂O還原中的CO₂轉(zhuǎn)化途徑和光熱耦合機(jī)制進(jìn)行了更詳細(xì)地闡述：最初，CO₂被吸附在Ni-Co/ZrO₂-V_O表面的Zr-O結(jié)構(gòu)和Zr-O-Ni結(jié)構(gòu)上，而H₂O分子被吸附在Co SAs上。

ZrO₂-V_O在紫外光照射下產(chǎn)生光生空穴并轉(zhuǎn)移到Co SA上，Co SA也可以直接從可見光照射下產(chǎn)生空穴；Ni團(tuán)簇的LSPR效應(yīng)在可見-近紅外輻照下誘導(dǎo)VB底部出中間雜質(zhì)態(tài)，這種電子狀態(tài)導(dǎo)致電子在Ni上聚集并在其中形成一個(gè)熱點(diǎn)，從而通過(guò)破壞C=O鍵而快速激活CO₂。因此，Ni-Co/ZrO₂-V_O催化劑驅(qū)動(dòng)H₂O解離產(chǎn)生H，H將CO₂轉(zhuǎn)化為CO。

Integration of Co single atoms and Ni clusters on defect-rich ZrO₂ for strong photothermal coupling boosts photocatalytic CO₂ reduction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01637

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