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廈大/蘭州化物所JACS: 揭示尖晶石中活性中心性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)CO2加氫制甲醇和烴類化合物

熱催化CO₂加氫反應(yīng)已被證明是減少CO₂排放和生產(chǎn)高價值化學(xué)品的一個可持續(xù)策略。有研究表明，在一系列氧化物-沸石催化劑上，成功地將CO₂直接加氫生成低碳烯烴、芳香烴和低碳烷烴。除了分子篩/沸石型的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和酸性外，氧化物催化劑的表面性質(zhì)也影響串聯(lián)催化的協(xié)同作用，從而影響催化性能。

為了實(shí)現(xiàn)CO₂選擇性加氫制甲醇，理想的氧化物催化劑必須具有可調(diào)的缺陷位點(diǎn)，使反應(yīng)過程朝著甲醇的生成方向發(fā)展。此外，氧化物的催化行為明顯受到表面由H₂的異裂或均裂活化產(chǎn)生的H物種的影響。盡管催化劑開發(fā)取得了重大進(jìn)展，但氧化物上活性位點(diǎn)的起源以及在工作條件下碳和氫物種的結(jié)合機(jī)制還遠(yuǎn)不清楚。

近日，廈門大學(xué)王野、成康和中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所吳劍峰等制備了三組尖晶石型二元氧化物，即鋅基、鎂基和鎳基二元氧化物，并探討了其表面活性中心的性質(zhì)以及與反應(yīng)條件相關(guān)的CO₂加氫制甲醇的機(jī)理。

實(shí)驗結(jié)果表明，在300 °C和3.0 MPa條件下，ZnAl₂O_x和ZnGa₂O_x上的CO₂轉(zhuǎn)化率大于3%，甲醇的選擇性大于65%；而鎂基和鎳基二元氧化物則分別對CO₂加氫反應(yīng)表現(xiàn)出惰性和低選擇性。此外，將鋅基氧化物與一系列沸石/沸石型材料結(jié)合，可以縮小碳?xì)浠衔锓植蓟蚝铣商囟ǖ漠a(chǎn)物。例如，通過將一系列分子篩或沸石與優(yōu)化后的ZnAl₂O_x或ZnGa₂O_x尖晶石氧化物進(jìn)行整合，可以直接從CO₂和H₂中高選擇性生成乙酸(48%)、乙烯(58%)、丙烷(80%)、低碳烯烴(92%)和芳香烴(70%)等烴類化合物。

基于一系列原位光譜表征，研究人員提出了CO₂在鋅基尖晶石氧化物上加氫生成甲醇的反應(yīng)機(jī)制。具體而言，在反應(yīng)過程中，-Zn-O-對誘導(dǎo)H₂通過異裂途徑解離形成Zn-H和?OH基團(tuán)；而-Ga-O-對有利于Zn-H物種在ZnGa₂O_x表面的穩(wěn)定性，為HCOO*的后續(xù)加氫提供足夠的金屬氫化物。

同時，ZnAl₂O_x和ZnGa₂O_x上的配位不飽和金屬中心對CO₂的解離吸附和活化有重要作用。CO₂可以以線性構(gòu)型吸附在OVs上，也可以通過m-CO₃*形式吸附在OVs附近的O原子上。金屬氫化物是CO₃*加氫生成HCOO*和HCOO*加氫生成CH₃O*過程中必需的活性物質(zhì)。最后，通過結(jié)合H⁺，CH₃O*種可以進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為CH₃OH。因此，CH₃OH的形成遵循明確的碳酸鹽(CO₃*/HCO₃*)→甲酸鹽(HCOO*)→甲氧基(CH₃O*)途徑。

綜上，通過一系列沸石或沸石型的整合，可以直接從CO₂和H₂中生成分布窄的高選擇性烴類化合物，為CO₂的利用提供了一條有前途的途徑。

Spinel nanostructures for the hydrogenation of CO₂ to methanol and hydrocarbon chemicals. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00981

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