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韓布興院士，最新Nature Catalysis！「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊！

第一作者：Ruizhi Wu

通訊作者：韓布興，孟慶磊

通訊單位：中國科學院化學研究所，華東師范大學

韓布興，中國科學院化學研究所研究員、華東師范大學特聘教授、英國諾丁漢大學榮譽教授，中國科學院院士、發(fā)展中國家科學院院士、英國皇家化學會會士。

在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊發(fā)表SCI收錄論文800余篇，獲國家專利60余件，在重要學術會議做大會報告和邀請報告200余次。作為第一完成人獲國家自然科學獎二等獎1項、北京市科學技術獎二等獎1項，獲Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊終身成就獎，作為非第一完成人獲國家和省部級科技進步獎3項，領銜的“綠色化學與技術研究集體”獲2022年度中國科學院杰出科技成就獎。

（信息來源：https://teacher.ucas.ac.cn/~0005948）

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孟慶磊，副研究員研究方向：多相催化，生物質催化轉化。2022年獲得國家自然基金委優(yōu)秀青年基金資助，以第一或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Sci. Adv.等期刊發(fā)表論文數(shù)十篇。個人主頁：http://hanbx.iccas.ac.cn/mengqinglei

2018/03-至今，中國科學院化學研究所，中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室，副研究員

2017/06-2018/03，中國科學院化學研究所，中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室，助理研究員

2013/12-2017/06，中國科學院化學研究所，中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室，博士后

論文速覽

具有定制結構的催化劑對于確定化學反應的選擇性至關重要，但是在保留醚基C-O（R）鍵同時，設計選擇性裂解羥基C-O（H）鍵的催化劑結構還是一個挑戰(zhàn)，需要全面探索。本文報道了一系列以多孔碳為載體的鉑-鈷(Pt-Co)雙金屬電催化劑，通過調節(jié)Pt和Co物種間的金屬間相互作用，實現(xiàn)了不同的加氫脫氧(HDO)和加氫反應路徑。

特別是Co單原子修飾的Pt納米粒子在保留醚鍵C-O(R)的同時，實現(xiàn)了對鄰位醚鍵的羥基C-O(H)鍵的選擇性斷裂，以超過72.1%的醚選擇性轉化了丁香酚和其他木質素衍生物。本工作強調了深入理解結構-性能關系對于合理設計和構建具有特定催化反應所需特定位點的催化劑的重要性。

圖文導讀

圖1：電子顯微鏡表征，包括高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(AC-HAADF-STEM)圖像、能量色散X射線光譜(EDS)元素分布圖和高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像。

圖2：X射線光譜學表征、X射線光電子能譜(XPS)分析。

圖3：電化學分析。

圖4：在最優(yōu)條件下，通過原位拉曼光譜監(jiān)測丁香酚電催化反應過程，提供了反應機理信息。

圖5：密度泛函理論（DFT）計算研究了丁香酚在PtCo催化劑上的電催化HDO反應路徑。

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圖6：底物拓展

總結展望

本研究設計了一系列Pt-Co雙金屬催化劑，系統(tǒng)研究了催化劑結構對電催化還原木質素衍生物丁香酚及其衍生物的影響。研究發(fā)現(xiàn)，電催化性能取決于Pt和Co物種間的金屬間相互作用和組合方式，特別是PtCo₁/MC催化劑在廣泛的底物范圍內表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

通過原位表征和DFT計算的詳細分析，證實了Pt納米粒子和Co單原子位點在實現(xiàn)芳香環(huán)的有效加氫和C-O(H)鍵的選擇性斷裂、保留C-O(R)鍵方面具有出色的協(xié)同效應。本工作為從可再生的木質纖維素生物質原料生產醚類化學品鋪平了道路，并為合理設計合適的催化位點提供了深入的理解，可以指導探索其他反應。

文獻信息

標題：Intermetallic synergy in platinum-cobalt electrocatalysts for selective C-O bond cleavage

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01165-w

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/30/2330f36bc4/

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