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?蘇大Nano Lett.: 構建自旋極化CoIr合金，磁場下增強酸性OER活性

電化學水分解技術是一種將可再生能源轉化為有價值的化學物質的前瞻性技術。考慮到四電子轉移，OER的動力學過程緩慢，這限制了水分解的整體效率。OER是一個典型的自旋相關反應，其中產物O₂為三重態激發態，而反應物OH^?和H₂O為單重態基態，電子轉移從基態到激發態需要很高的能量。因此，設計具有自旋極化電子的OER催化劑有利于形成自旋平行排列的氧，進而促進三重態O₂的形成。然而，由于在酸性條件下材料不穩定，目前用于酸性OER的自旋催化劑很少被研究。

基于此，蘇州大學路建美和邵琪等通過自旋工程首次構建了Co摻雜Ir催化劑，其作為一種獨特的磁場增強OER催化劑在酸性電解質表現出優異的活性。實驗結果表明，當施加恒定的磁場時，CoIr納米團簇(NC)在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為220 mV，在1.5 V下的周轉頻率(TOF)高達7.4 s^-1，并且在10 mA cm^-2下連續電解120小時后的活性保留率為70%，優于沒有施加磁場的CoIr NC催化劑(260 mV，2.5 s^-1和20小時)。

此外，與Mn和Ni摻雜的Ir催化劑相比，CoIr NC具有更高的磁場增強因子。這是由于CoIr NC具有最低的d帶中心，可以有效地降低反應中間體的吸附，降低OER反應能壘。

理論計算表明，酸性OER反應的電子轉移是一個自旋依賴的過程(*O+H₂O→*OOH+H⁺)。構造有序的磁疇，使得在第一反應步驟中形成的氧終止具有固定的自旋取向。也就是說，自旋極化在第一個電子轉移步驟發生，形成三重態中間O(↓)O(↓)H。因此，應用恒定的磁場和增加在Ir原子附近的宏觀反平行磁矩為自旋依賴性OER提供了更多的自旋極化表面。

相比之下，非磁性Ir催化劑需要驅動三重態氧的生成，導致動力學過程緩慢和高過電位。總的來說，該項工作通過自旋極化效應增強酸性OER活性的可行性，為設計并開發高效的自旋極化催化劑以在苛刻的條件下高效驅動反應進行提供了策略。

Magnetic field enhanced cobalt iridium alloy catalyst for acidic oxygen evolution reaction. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01623

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