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東大/復(fù)旦EES：氰基鈷“電子轉(zhuǎn)移橋”實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命水系鋅電池

鋅金屬負(fù)極因具有高理論容量(820 mA h g^-1)、低氧化還原電位(-0.763 Vvs. SHE)和高可逆的 Zn/Zn²⁺過程而備受關(guān)注。其中，在眾多鋅電池正極體系中，MnO₂由于其在容量和放電電壓方面的優(yōu)越性而顯示出廣闊前景。然而，錳溶解限制了MnO₂正極的發(fā)展。

在此，東北大學(xué)孫筱琪、復(fù)旦大學(xué)晁棟梁等人合成了一種含有獨(dú)特氧化還原中心和簡(jiǎn)便電子轉(zhuǎn)移路徑的復(fù)合材料。具體而言,作者采用普魯士藍(lán)類似物(PBA)作為原始材料，通過氨處理和電化學(xué)調(diào)節(jié)過程，將其轉(zhuǎn)化為通過Mn-N≡C-Co相互作用連接的α-MnO₂和無定形CoOx的復(fù)合材料。

結(jié)果顯示，該正極在0.1 A g^-1下可提供425 mA hg^-1的容量，并且在2 A g^-1下25000次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了83.1%的良好容量保持率。機(jī)理研究表明，在放電和充電過程中，Co³⁺/Co²⁺與Mn一起發(fā)生氧化還原反應(yīng)，并且復(fù)合材料中的帶隙縮小至0 eV。因此，Co位點(diǎn)和Mn-N≡C-Co相互作用充當(dāng)電子傳輸橋，增強(qiáng)MnO₂的反應(yīng)活性，確保高容量和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 機(jī)制驗(yàn)證

總之，該工作通過界面上的 Mn-N≡C-Co 相互作用將 MnO₂材料與 CoOx 復(fù)合，縮小了 MnO₂ 的能隙并提供了快捷的電子轉(zhuǎn)移橋。在放電和充電過程中，MnO₂–N≡C–Co³⁺和Mn²⁺–N≡C–Co²⁺之間產(chǎn)生的可逆轉(zhuǎn)變確保了錳氧化物溶解/沉積，進(jìn)而促進(jìn)了兩電子轉(zhuǎn)移并提供高容量。

基于此，該復(fù)合正極在沒有預(yù)先添加Mn²⁺鹽條件下，組裝的電池在0.1 A g^?1時(shí)實(shí)現(xiàn)了425 mA h g^?1容量(基于MnO₂質(zhì)量為527 mA h g^?1)；在 2 A g^?1 下經(jīng)過 25?000 次循環(huán)的長(zhǎng)壽命后，仍保持83.1% 的容量。因此，該工作揭示了一種在常規(guī)弱酸性鋅電池中促進(jìn) MnO² 正極雙電子反應(yīng)的有效策略。

A cyano cobalt “electron transfer bridge” boosting the two-electron reaction of a MnO2 cathode with long lifespan in aqueous zinc batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03711h

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