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?武理Angew: 含缺電子和富電子組分的分子異質(zhì)結(jié)，實現(xiàn)可見光和無犧牲劑H2O2光合成

由太陽能驅(qū)動的雙電子氧還原反應(yīng)(ORR)生成過氧化氫(H₂O₂)是一種無排放和可持續(xù)的方法。同時，有機醇等犧牲劑常被用來降低反應(yīng)能壘，促進H₂O₂產(chǎn)生動力學(xué)。然而，犧牲劑的再生增加了反應(yīng)成本。此外，雖然使用純氧作為主要原料時，光催化系統(tǒng)表現(xiàn)出更高的H₂O₂生產(chǎn)活性，但是從空氣中分離出純氧無疑增加了操作復(fù)雜性。因此，合理設(shè)計并開發(fā)低成本和高效的光催化劑來組建利用水和空氣作為原料且無需任何犧牲劑的光催化系統(tǒng)對于高效H₂O₂光合成具有實際意義。

近日，武漢理工大學(xué)曹少文課題組通過連續(xù)C-H芳基化和聚合反應(yīng)合成了共價鍵連接的分子異質(zhì)結(jié)構(gòu)，用于可見光和無犧牲劑的H₂O₂合成。

具體而言，缺電子的苯二噻吩-4, 8-二酮(BTD)與富電子的4, 4′-二溴聯(lián)苯(B)反應(yīng)，然后與富電子的對苯二乙腈(CN)共聚形成BTDB-CN異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這不僅擴大了π共軛域，而且增加了分子偶極矩，在很大程度上促進了光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移。因此，在光照下，最佳的BTDBCN_0.2的H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)1920 μmol g^-1 h^-1，分別是BTDB和BTDCN的2.2倍和11.6倍。

一系列系統(tǒng)的表征結(jié)果顯示，異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建增大了骨架的整體共軛，有效地擴展了光響應(yīng)范圍；偶極矩的大小和方向可以通過改變CN的數(shù)量來調(diào)整，并能夠改變分子內(nèi)載流子的轉(zhuǎn)移動力學(xué)。

此外，研究人員還揭示了BTDB-CN上光催化產(chǎn)生H₂O₂的機理：在分子異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，首先BTDCN中的光生電子通過共價鍵(C=C)通道轉(zhuǎn)移到BTDB鏈上；其次，BTD位點上積累的電子將吸附的O₂轉(zhuǎn)化為?O₂^?，而H₂O被光生空穴氧化分解生成O₂和H⁺；隨后，H⁺通過C=O和C?OH中間體錨定到BTD上，并最終與?O₂^?和一個電子結(jié)合產(chǎn)生H₂O₂。

綜上，該項工作證明了分子異質(zhì)結(jié)構(gòu)在太陽能-燃料轉(zhuǎn)換應(yīng)用中的巨大潛力，為有機半導(dǎo)體的設(shè)計提供了參考范例。

Molecularly tunable heterostructured Co-polymers containing electron-deficient and -rich moieties for visible-light and sacrificial-agent-free H₂O₂ photosynthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202406310

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