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S型光催化劑可以同時實現光生載流子的高效空間電荷分離和高氧化還原電位，這在其他類型的異質結中難以實現。值得注意的是，S型光催化劑的界面調節至關重要，因為其決定著光生電荷轉移和分離的效率。氧空位(Ov)作為一種固有缺陷，可以調節金屬氧化物的局部幾何結構，從而調整金屬氧化物光催化劑的物理和化學性質。

例如，Ov可以改變金屬氧化物的能帶排列，產生缺陷水平，在光吸收中起著重要作用。同時，光催化劑中Ov的產生導致了電荷分離和轉移過程的變化。雖然Ov在單組分半導體中的作用已被廣泛研究，但其對異質結結構的調制機制，特別是在S型異質界面中，缺乏深入的探索和理解。因此，完全闡明Ov在S型異質界面上的功能有利于開發具有優越性能的光催化劑。

近日，香港理工大學黃海濤和Yuen Hong Tsang等功制備了一系列WO₃-O_v/In₂S₃ S型異質結光催化劑，WO₃中的Ov是采用簡單的氫熱處理方法產生的。氧原子的缺失改變了異質界面的電子結構和配位的方式，且S原子錨定的Ov引起的電子密度增加影響了W 5d帶，形成了緊密的界面連接，這反過來又作為界面光生電荷轉移的通道。

通過飛秒瞬態吸收光譜(fs-TAS)，可以推測由Ov引起的電子俘獲態可能會觸發額外的電荷傳輸方式，從而導致電荷分離效率的提高。此外，Ov還促進了光的吸收，實現了對光催化過程中的熱力學參數的調制。

因此，最佳樣品的光催化降解羅丹明B(RhB)性能顯著提高，分別為WO₃-Ov和In₂S₃單組分的35.5倍和3.9倍。同時，該復合光催化劑的活性優于WO₃/In₂S₃，表明Ov的引入對于提高光催化活性具有重要作用。

此外，基于系統表征，研究人員提出了S型異質結中Ov增強活性的機理：Ov可以在WO₃-Ov中產生雜質阱態，部分捕獲光生電子，從而抑制光生電子和空穴的直接復合；與In₂S₃雜化后，可能產生一種新的界面電子轉移途徑，界面上的內部電場可以促進電子的轉移和遷移，WO₃-Ov/In₂S₃界面上的快速電子捕獲和快速電荷分離抑制了電空穴復合。此外，Ov的存在縮小了WO₃-Ov的帶隙，增強了光吸收，增加了參與反應的光生載流子的數量，進而顯著促進了光催化反應性能。

Oxygen vacancies trigger rapid charge transport channels at the engineered interface of S-scheme heterojunction for boosting photocatalytic performance. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202405756

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?港理工Angew: 氧空位觸發S型異質結快速電荷傳輸，提高光催化性能

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