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第一作者：Reginaldo J. Gomes

通訊作者：Chibueze V. Amanchukwu

通訊單位：芝加哥大學

論文速覽

電化學二氧化碳還原（CO₂R）可以提供一種生產燃料和化學品的可持續路線；然而，CO₂R的選擇性經常受到競爭性析氫反應（HER）的損害，即使對于低濃度的水也是如此。

本文研究了在非水環境中，通過調控水分子的氫鍵作用，來控制其在電化學轉化中的活性，特別是針對二氧化碳還原（CO₂R）和析氫反應（HER）。研究團隊發現，通過在一系列非質子溶劑中調控水的溶解和動態，可以調節HER的活性和CO₂R的選擇性。研究表明，將水限制在強氫鍵網絡中，可將其起始電位延長近1 V。

此外，使用金催化劑，在高達3 M的水濃度下，實現了近100%的CO法拉第效率。在溫和酸性條件下，使用Zn基催化劑，可在長期電解過程中保持接近100%的法拉第效率，同時避免碳酸鹽損失。本工作提供了控制水的反應性的見解，并揭示了指導電解液設計的重要電化學轉化的描述符。

圖文導讀

圖1：有機介質中的水形態。

圖2：水的聚集和動力學。

圖3：水溶劑化對HER的影響。

圖4：加水對CO2R的影響。

圖5：水溶劑化對動力學的影響。

圖6：酸性條件下的電化學性能。

總結展望

本研究通過調控非質子溶劑中水分子的氫鍵作用，實現了對HER和CO₂R活性及選擇性的調控。研究結果表明，通過選擇具有高供體數的溶劑，可以形成強水HB網絡，從而增加水分子間的HB壽命，并降低HER的起始電位。

此外，通過優化溶劑選擇，可在酸性非水環境中實現高達100%的CO選擇性，同時避免碳酸鹽的損失。這些發現不僅為設計新型電解液提供了理論基礎，也為實現高效、選擇性的電化學轉化反應提供了新策略。未來的研究可以進一步探索不同溶劑對水分子行為的調控機制，以及這些機制在其他電化學過程中的應用潛力。

文獻信息

標題：Modulating water hydrogen bonding within a non-aqueous environment controls its reactivity in electrochemical transformations

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01162-z

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