通訊作者：木士春

通訊單位：武漢理工大學

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由于配體和集合效應，輕原子的間隙填充極大地影響了母體催化劑的電子結構和吸附性質。與傳統摻雜和表面改性不同，構建有序的金屬間化合物結構更有望通過原子周期排列產生的強相互作用克服活性位點的溶解和重構，實現催化活性和穩定性的共同提升。然而，對于緊密排列的金屬晶格，如銥（Ir），獲得有序填充原子并進一步揭示其間隙效應仍然受到高度激活過程的限制。

本研究通過高溫熔鹽輔助策略成功制備了有序填充輕硼（B）原子的金屬間化合物Ir-B（IrB_1.1）。硼原子在Ir的間隙晶格中通過供體-受體結構構成有利的吸附表面，具有析氧反應（OER）速率決定步驟（RDS）的最佳自由能上升，從而增強了活性。

同時，Ir-B結構單元的強耦合抑制了Ir的脫金屬和重構行為，確保了催化穩定性。IrB_1.1的B誘導間隙效應使其在質子交換膜水電解槽（PEMWEs）中的OER性能優于商業IrO₂。

圖文導讀

圖1：合成和結構表征。

圖2：催化劑的電子結構表征。

圖3：酸性OER性能。

圖4：PEMWE器件的性能。

圖5：活性提高的機理。

圖6：DFT計算。

總結展望

本研究通過高溫熔鹽輔助策略成功制備了有序填充輕硼原子的金屬間化合物IrB_1.1，并揭示了硼誘導的間隙效應對提高催化劑活性和穩定性的重要性。實驗結果表明，IrB_1.1在酸性介質中的OER活性和穩定性均優于商業IrO₂。

通過DFT計算和原位檢測技術，進一步揭示了IrB_1.1中RDS的能壘降低和Ir的脫金屬能量提高是其OER活性和穩定性提高的主要原因。本工作不僅為構建具有平衡活性-穩定性的電催化劑提供了見解，而且對間隙效應的揭示對于設計更多功能性催化劑也具有重要意義。

文獻信息

標題：Boron-Induced Interstitial Effects Drive Water Oxidation on Ordered Ir-B Compounds

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407577