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?喬世璋Nat. Nanotech.：過渡金屬/碳納米復合電催化劑實現高功率鋰||硫電池

Li||S電池具有高的能量密度，但其功率密度較低，限制了其在快充場景中的應用。在Li||S電池的硫還原反應（SRR）中，電催化劑的活性通常用火山圖表示用以描述特定的熱力學趨勢。但是，目前缺乏大電流密度下SRR動力學趨勢的描述方法，從而限制了開發高功率Li||S電池的可能性。

在此，阿德萊德大學喬世璋團隊以一系列石墨烯基過渡金屬催化劑為例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依據勒夏特列原理首次提出了SRR反應的動力學趨勢。研究發現：SRR的動力學隨著催化劑表面多硫化鋰濃度的增加而提升，動力學電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間對數比值的一階導數（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現線性關系。通過同步輻射X射線吸收光譜測量和分子軌道理論計算，研究證明了催化劑的反鍵軌道占據率決定了多硫化物的濃度。

因此，可以通過調節軌道占據來改善各種金屬催化劑的SRR反應動力學。同時，利用所建立的動力學趨勢，該工作設計了一種納米復合CoZn/碳催化劑，并將其用于Li||S電池的正極中。相應的Li||S電池在高硫面載（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實現穩定循環，體現出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰-硫電池在5分鐘之內完成充放電。

圖1. SRR動力學趨勢的構建

總之，該工作研究了Li||S電池的SRR動力學趨勢，并考慮了勒夏特列原理。作者表明，增加多硫化物濃度有助于更快的SRR動力學，在此過程中，J和C之間的對數比的一階導數隨V單調增加。因此，可以通過使用催化劑和增加多硫化物濃度來提高SRR動力學。此外，作者通過原位光譜、基于同步輻射的分析、理論計算和電化學測量對此進行了驗證。作者證明了多硫化物濃度由催化劑的反鍵軌道占據確定，通過調節催化劑的軌道占據可以改善SRR動力學。

基于SRR動力學趨勢，作者設計了一個由碳材料和CoZn二元團簇組成的納米復合電催化劑。該催化劑在高硫負載和低電解質條件下，使Li||S扣式電池在8C（即13.4A/gS）的條件下循環1,000次具有高容量保持率和良好的循環穩定性。因此，該工作表明，SRR動力學的基礎研究對設計各種納米復合催化劑以實現Li||S電池系統的高功率性能至關重要。

圖2. 高功率密度鋰-硫電池的性能

Developing high-power Li||S batteries via transition metal/carbon nanocomposite electrocatalyst engineering,?Nature Nanotechnology?2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01614-4

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