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南大Joule: BCE層次化設(shè)計保證足量CO2，促進電解碳酸氫鹽生成CO

電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)通常需要高純度和高壓力的氣態(tài)CO₂作為原料，其實現(xiàn)包括能量密集的步驟，如CO₂釋放和壓縮。一個有效的替代方法是直接使用碳酸氫鹽電解槽(BCEs)來整合CO₂捕獲和電化學(xué)還原，避免能量密集的步驟。目前，阻礙BCEs中CO₂RR的法拉第效率(FE)的最大挑戰(zhàn)之一是實現(xiàn)有效的CO₂活化，特別是在低CO₂濃度下。提高催化劑位點對CO₂的結(jié)合能力可以避免CO₂從催化劑表面解吸，并抑制氫析出反應(yīng)(HER)，這對于提高FE具有重要意義。

因此，在直接捕獲介質(zhì)電解中，需要一種策略來調(diào)整催化劑對CO₂的吸附能，以實現(xiàn)高效率的轉(zhuǎn)化。此外，有限的CO₂傳質(zhì)導(dǎo)致CO₂與催化劑表面之間的碰撞減少，也導(dǎo)致催化劑表面活性CO₂不足。

近日，南京大學(xué)朱嘉和王曉君等報告了一個分層策略，整合了分子水平和系統(tǒng)水平的設(shè)計，以確保在BCE系統(tǒng)的催化劑上有足夠的活性CO₂。具體而言，在分子水平上，具有較強CO₂結(jié)合能力的單原子催化劑(CoPc@CNT)促進了CO₂的活化和轉(zhuǎn)化；在系統(tǒng)層面上，所設(shè)計的BCE裝置采用了陰極電解質(zhì)橫流策略，這種設(shè)計通過兩條不同的流動路徑將HCO₃^?直接引導(dǎo)到膜表面產(chǎn)生CO₂，與依賴HCO₃^?擴散的傳統(tǒng)BCEs相比，顯著增強了傳質(zhì)。同時，陰極電解質(zhì)垂直通過陰極電極，不僅消除了催化劑表面的CO₂消耗層，而且進一步促進了CO₂的傳質(zhì)。

得益于單原子分散的CoPc@CNT催化劑和電解質(zhì)錯流協(xié)同，這種創(chuàng)新的BCE系統(tǒng)在300 mA cm^?2電流密度下的FE_CO超過96.2%，并且FE_CO在100 mA cm^?2的電流密度和150 mL min^-1的流速下穩(wěn)定超過13小時。反應(yīng)后催化劑的XRD和拉曼光譜表明，分級BCEs中的CO₂RR并沒有改變催化劑分子本身的分布，系統(tǒng)的穩(wěn)定性降低是由于流動引起的催化劑從碳布上脫落所致。

此外，與傳統(tǒng)的BCEs和CO₂氣體饋電電解槽相比，該項工作中BCEs的CO₂轉(zhuǎn)化總能耗分別降低了36.0%和35.3%。綜上，該項工作所設(shè)計的分層BCEs在集成的CO₂捕獲和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中提供了顯著的優(yōu)勢，這標(biāo)志著BCEs在有效捕獲廢氣并將其轉(zhuǎn)化為有價值產(chǎn)品的實際應(yīng)用方面取得了切實的進展。

Hierarchical design enables sufficient activated CO₂ for efficient electrolysis of bicarbonate to CO. Joule, 2024. DOI: 10.1016/j.joule.2024.04.006

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