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冰表面與許多物理和化學性質密切相關，如融化、凍結、摩擦、氣體吸收和大氣反應。

盡管進行了大量的實驗和理論研究，但由于脆弱的氫鍵網絡和復雜的預融過程，冰界面的確切原子結構仍然難以捉摸。

在此，來自北京大學的田野&徐莉梅&王恩哥&江穎等研究者利用基于一個一氧化碳功能化的尖端的qPlus的低溫原子力顯微鏡，實現了六方水冰(冰Ih)的基本(0001)表面結構的原子分辨率成像。相關論文以題為“Imaging surface structure and premelting of ice Ih with atomic resolution”于2024年05月22日發表在Nature上。

在傳統的觀點中，晶體冰表面被簡單地認為是一個從體塊截斷的平面，沒有任何重建。然而，眾所周知，固體表面上的原子傾向于重新排列以最小化表面能。在冰表面是否存在類似的重構，以及質子的排列順序如何，仍然是難以捉摸的。

此外，冰表面甚至可以在低于整體融化溫度的情況下融化，這與長期以來一直存在爭議的所謂預融化過程相對應。只有在對最穩定冰表面的微觀性質有了清晰認識的基礎上，才能進一步探索表面預融的起源和機制。

用晶體學方法很好地測定了不同相塊狀冰的結構。相比之下，探測冰表面的要求要高得多，主要依靠表面敏感衍射和光譜技術，如低能電子衍射、氦原子散射、X射線吸收光譜和和頻產生光譜。即使有一些跡象表明最外層與體結構不同，由于空間分辨率和空間平均效應較差，這些方法也無法解決冰表面和預熔結構的納米尺度或原子非均勻性。

雖然高分辨率掃描隧道顯微鏡(STM)可以用來確定少數層冰膜的形態和結構，但由于其絕緣性質，STM無法接近大塊冰。非接觸式原子力顯微鏡(AFM)也被應用于實際空間的冰表面探測。

然而，由于尖端對脆弱的氫(H)鍵結構的干擾以及難以進入近程力區，在冰面上實現原子分辨率是具有挑戰性的。有人認為，冰表面懸垂的氫鍵可能被短程重建，但冰表面氫鍵網絡的詳細拓撲結構尚未確定。

近年來，帶有一氧化碳(CO)功能化尖端的弱微擾qPlus-AFM技術，已被證明可以成功地以原子分辨率探測導電表面上的低維水/冰結構，而將其應用于完全絕緣的多層冰或塊狀冰則是非常重要的。

在這項工作中，研究者提出了qPlus-AFM技術來直接成像六邊形水冰(冰Ih)的表面，這是自然界中最豐富的冰形式。通過結合高階靜電和泡利斥力的力成像，明確區分了水的分子取向和局部四面體結構，這使人們能夠確定最穩定的基面(0001)的重建和初始預熔過程隨著溫度的升高。

研究者發現晶體冰-Ih表面由混合Ih和立方(Ic)堆疊納米疇組成，形成周期超結構。密度泛函理論表明，通過減小懸空氫氧根鍵之間的靜電斥力，這種重構表面在理想冰面上保持穩定。

此外，研究者觀察到，隨著溫度的升高(高于120開爾文)，冰表面逐漸變得無序，這表明預融化過程的開始。表面預熔發生在Ih和Ic疇之間的缺陷邊界處，可以通過形成平面局部結構來促進表面預熔。

這些結果結束了長期以來關于冰表面結構的爭論，并揭示了冰預融的分子起源，這可能導致對冰物理和化學理解的范式轉變。

圖1 六方冰(0001)表面Ih-和Ic-層疇的邊界結構。

圖2 重建冰表面的周期性上層結構。

圖3 不同冰表面相的形成能與序參量SOH的關系。

圖4 冰表面預融化的開始。

綜上所述，研究者工作直接可視化了冰表面結構有序-無序轉變的細節，為預融的起源和機制提供了不同的分子視角。

缺陷Ih和Ic邊界的固有存在以及冰表面的PLSs可能在相變、吸附、表面反應以及冰的成核和生長中起著不可或缺的作用。

此外，本工作所獲得的知識也有助于理解冰表面準液體層的形成和結構，為未來探索冰表面的詳細相圖提供了機會。

【參考文獻】

Hong, J., Tian, Y., Liang, T. et al. Imaging surface structure and premelting of ice Ih with atomic resolution. Nature (2024).

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