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石大/利物浦大學ACS Catal.: 構建Cu/UiO-66-NH2催化劑，實現等離子體催化CH4氧化合成C2+

在溫和的條件下直接將CH₄和CO₂轉化為液體產物為緩解全球環境危機和能源短缺問題提供了一種有效的策略。由于其非平衡特性，非熱平衡等離子體(NTP)有助于實現在環境條件下CH₄和CO₂活化的發生。NTP中的高能電子與CH₄和CO₂碰撞，誘導這些氣體分子分解成活性物種(如自由基和激發物質)，這些活性物種可以參與各種反應，導致生產各種產品。

但是，目前人們對于等離子體催化CH₄和CO₂直接轉化為氧化物的反應機理研究較少，因此控制液體選擇性和操縱中間物種仍然是重大挑戰，這限制了環境條件下CH₄和CO₂轉化為液體產物的實際應用。

在介質阻擋放電(DBD)等離子體反應器中，中國石油大學(華東)吳文婷、吳明鉑和英國利物浦大學屠昕等設計了含有Cu和-NH₂基團的MOF催化劑，用于催化CH₄與CO₂在室溫和常壓下轉化為液體產物。

性能測試結果顯示，最優的10% Cu/UiO-66-NH₂催化劑上的總液體選擇性達到53.4%，其中C₂₊液體產物占總液體產物的60.8%。同時，C₂₊氧化物的分布向乙醇轉移，優于先前報道的主要氧化物乙酸。更重要的是，該催化劑具有優異的反應穩定性，即使反應時間延長到240分鐘，CH₄轉化率可以穩定在23.5%，CO₂轉化率可以穩定在21.6%。

此外，基于實驗結果，研究人員提出了10% Cu/UiO-66-NH₂表面等離子體協同促進反應進行的機制：在等離子體條件下，催化劑的-NH₂基團(一個強的路易斯堿位點)促進了CO₂的吸附及其隨后活化生成*CO和*COOH中間體。Cu的引入促進了*COOH分解為*CO，這更有利于隨后的氫化和C-C偶聯反應生成醇、醛和丙酮；此外，由*COOH產生的高活性*OH物種可以與*CH_x物種反應產生更多*CH_xO物種，這有利于通過在Cu位點上的C-C偶聯進一步形成C₂₊液體產物，從而抑制氣體產物(如CO和H₂)的形成。

總的來說，這項工作揭示了在環境條件下等離子體催化CO₂氧化CH₄過程中的C-C偶聯和C₂₊液體生產的機理，對合理設計更有效的催化劑具有指導意義，為可持續燃料和化學品生產的進一步發展鋪平了道路。

Unveiling the mechanism of plasma-catalyzed oxidation of methane to C₂₊ oxygenates over Cu/UiO-66-NH₂. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00261

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