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第一作者：Lingyan Jing, Wenyi Wang

通訊作者：何傳新

通訊單位：深圳大學

論文速覽

在中性介質中，通過雙-電子氧還原反應（2e^–ORR）高效電合成過氧化氫（H₂O₂）是一條切實可行的途徑，但對電催化劑的理解有限阻礙了該體系的發展。本研究開發了一種新型催化劑，其由介孔碳球（MCS）負載的鈀納米粒子（Pd NPs）組成（Pd/MCS），用于在接近零過電位和約95%的選擇性下在中性電解液中電合成H₂O₂。

測試發現，優化后的Pd/MCS-8電催化劑在流動池中H₂O₂的產率達到了15.77 mol g_catalyst^-1 h^-1，生成了累積濃度為66.43 wt.%的中性H₂O₂溶液，該水平足以用于醫療消毒。有限元模擬和實驗結果表明，介孔碳載體促進了O₂的富集和局部pH值的提升，為2e^–ORR構建了有利的微環境。

密度泛函理論（DFT）計算揭示了Pd NPs與碳載體之間的強相互作用，優化了碳邊緣處OOH*的吸附，確保了高效的2e^–過程。這些發現為設計碳載電催化劑提供了新見解，強調了載體工程在構建有利微環境和協同活性位點方面的作用。

圖文導讀

圖1：Pd/MCS催化劑的合成示意圖，以及Pd/MCS-8、Pd/MCS-16和Pd/CS的HAADF-STEM圖像和Pd NPs的尺寸分布。

圖2：O₂飽和0.1 M K₂SO₄溶液中LSV曲線、對應的H₂O₂選擇性、電子轉移數(n)作為施加電位的函數，以及Pd/MCS-8的穩定性評估。

圖3：流動池中H₂O₂電合成的示意圖。

圖4：Pd/CS、Pd/MCS-8和Pd/MCS-16的O₂吸附容量、O₂濃度的空間分布、OH^–濃度的空間分布。

圖5：Pd/CS、Pd/MCS-8和Pd/MCS-16的拉曼光譜、EPR光譜和Pd 3d XPS光譜，以及Pd/G-edge上OOH*吸附配置的優化和電荷密度差異。

總結展望

本研究巧妙地利用介孔碳球載體支持高度分散的Pd NPs，實現了在中性介質中選擇性的2e^–ORR，達到了約95%的H₂O₂選擇性和高達0.68 V 的顯著起始電位。

優化后的Pd/MCS-8電催化劑在流動池中H₂O₂的產率達到了15.77?mol?g_catalyst^-1?h^-1，以及在245 mA cm^-2的高電流密度下，累積H₂O₂濃度達到6.43 wt.%，顯著超過了醫用級H₂O₂消毒劑的標準濃度。有限元模擬和實驗結果表明，精心設計的介孔碳球載體通過促進O₂富集和局部pH值提升，構建了有利的反應微環境。

此外，DFT分析表明，介孔碳載體邊緣位點與Pd NPs之間的電子相互作用可以優化OOH*中間體的吸附，從而促進2e^–ORR過程。這項工作為通過載體工程優化反應微環境和活性位點，從而促進實際H₂O₂溶液的電生產提供了寶貴的見解。

文獻信息

標題：Efficient Neutral H₂O₂ Electrosynthesis from Favorable Reaction Microenvironments via Porous Carbon Carrier Engineering

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202403023

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