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?東南Angew.: 調制CuO/Cu2O上Cu(0)/Cu(I)界面，增強CO2電還原為C2

銅(Cu)是電催化二氧化碳還原反應(CO₂RR)生成碳氫化合物和多碳氧合物的高效元素，其中具有可調界面特性和局部化學環境的Cu氧化物基催化劑得到了相當大的關注。但是，Cu氧化物基催化劑在CO₂RR下通常發生結構演化和活性位點降解；同時，催化劑上緩慢的動力學導致析氫反應(HER)與C?C偶聯反應競爭，使得CO₂RR活性、選擇性和穩定性顯著降低。

一些理論和實驗研究已經證實，將Cu位點加入到Cu氧化基催化劑中，能夠在Cu(0)/Cu(I)界面提高*CO的吸附和促進C?C偶聯來提高C₂的產量。然而，Cu氧化物基在CO₂RR過程中面臨的一個挑戰是活性Cu(I)物種的還原，導致低選擇性和快速失活。因此，在CO₂RR過程中創建和維持豐富的Cu(0)/Cu(I)界面對于實現高選擇性CO₂RR具有重要意義。

近日，東南大學張一衛和余慧軍等利用自下而上的策略合成了一系列具有豐富且緊密耦合Cu(0)/Cu(I)界面的球形結構CuO/Cu₂O。值得注意的是，通過調節水熱時間能夠控制催化劑界面形成，從而調節C₁和C₂產物的轉化率。

實驗結果表明，還原處理最短的CuO/Cu₂O光滑球對CH₄具有較高的選擇性；將還原處理延長至4小時后得到的Cu_0.25@Cu₂O催化劑(具有中等的Cu(0)/Cu(I)界面)對CO₂RR具有良好的催化活性，C₂產物法拉第效率達90.5%，并且在連續運行12小時內表現出優異的穩定性。此外，隨著催化劑老化時間延長至7小時，催化劑上的CO₂主要轉化為甲酸。

研究人員利用原位SR-FTIR表征和密度泛函理論(DFT)計算揭示了CO₂在催化劑界面上轉化為C₂產物的機理：適當比例的Cu(0)和Cu(I)位點耦合構建了一個理想的界面Cu電子結構，*CO中間體在優化的Cu(0)/Cu(I)界面上富集并形成*OCCO，該步驟具有較低的能壘，從而引導CO₂轉化為C₂產物，提高了CO₂RR反應選擇性和活性。

總的來說，該項工作通過調控Cu(0)/Cu(I)界面導向了CO₂的轉化，這位合理設計和開發高性能的Cu基CO₂RR催化劑提供了一個有效的策略。

Bottom-up growth of convex sphere with adjustable Cu(0)/Cu(I) interfaces for effective C₂ production from CO₂ electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202404123

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