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?港城大/深大Angew: HEA引入金屬間納米顆粒，促進NO3?電還原為NH3

電化學硝酸鹽(NO₃^?)還原為氨(NH₃)為減少環境中NO₃^?的排放和實現可持續制氨提供了一種有效的途徑。由于電催化NO₃^?還原為NH₃反應(NRA)是一個復雜的9質子和8電子轉移過程，涉及多種反應途徑和中間體，這需要開發具有高選擇性和高活性的高性能催化劑。

高熵合金(HEAs)是一種由五種以上元素組成的新型合金，因其優異的機械強度、良好的耐熱性、耐腐蝕性等優點而受到越來越多的關注。HEAs具有許多獨特的表面結合位點，有助于打破相互依賴的限制，并提供非凡的催化性能。此外，相工程為通過合理調整原子排列來調節催化劑的物理化學性質和功能提供了一種有效的方法，這顯著影響了催化劑的電化學性能。

基于此，香港城市大學支春義、楊濤和深圳大學郭瑛等報道了由Fe、Co、Ni、Al和Ti金屬組成的塊狀HEA作為環境條件下直接電催化NRA的高效催化劑。實驗結果表明，在?0.5 V_RHE下，塊狀HEA表現出良好的NRA活性，NH₃最大法拉第效率(FE)為82.66%，產率為0.36 mg h^?1 cm^?2。

此外，通過有效的相工程策略，在體HEA上引入均勻金屬間納米顆粒，有效提高了電化學活性表面積和電荷轉移效率。由此產生的納米結構HEA(n-HEA)在相同條件下的NH₃產率和FE分別為0.52 mg h^?1 cm^?2和95.23%，并且顯示出優異的反應穩定性。

原位光譜表征和理論計算表明，NO₃^?首先吸附在Fe、Co和Ni位點形成*NO₃，然后發生溶液介導的質子轉移以形成*HNO₃，這一步不需要電子轉移。隨后，進行了電子轉移步驟形成NH₃。同時，Ni和Fe位點具有相同的PDS(*HNO→*N)，能壘分別為1.03和0.78 eV；Co位點的PDS為(*NH₂→*NH₃)，能壘為0.52 eV，說明Co可能是n-HEA中最活躍的位點。

PDOS結果表明，Fe/Co/Ni的d態與O原子的p態有明顯的重疊，保證了有效的NO₃^?吸附；并且Fe、Co和Ni的d帶中心分別為?0.627、?0.720和?1.108 eV，根據DFT計算結果，證明d帶中心越接近費米能級，吸附作用越強。因此，n-HEA是一種多活性位點(Fe、Co和Ni)和有效的NRA催化劑，其中Fe、Co和Ni對NRA具有協同催化作用。

Phase engineering of high-entropy alloy for enhanced electrocatalytic nitrate reduction to ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202407589

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