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第一作者：Yongzhi Chen, Ruoyang Liu, Yuanyuan Guo

通訊作者：江東林

通訊單位：新加坡國立大學

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共價有機框架（COFs）具有有序的π骨架和對齊的納米孔，可能是理想的光催化材料，但仍未開發用于此用途。本研究成功開發了一種高效的光催化劑，利用系統設計的COFs的π骨架和孔洞，實現了通過水和空氣光合成過氧化氫（H₂O₂）。

這種光催化劑具有給體-受體型排列，能夠在光照下轉化為催化支架，具有密集的氧還原和水氧化催化位點，并通過空間分離的給體和受體柱來防止電荷復合，從而促進快速電荷傳輸。孔壁被設計成親水性的，使水和溶解氧能夠通過一維通道，借助毛細效應到達催化位點。這些COFs作為光催化劑，僅使用水、空氣和光，在批量反應器中實現了高達7.2 mmol g^-1 h^-1的生產速率，18.0%的最佳表觀量子產率和0.91%的太陽能到化學能的轉換效率。

此外，集成這些COFs的流動反應器能夠在環境條件下連續生產純凈的H₂O₂溶液，產量超過15升，并展現出超過兩周使用時間的操作穩定性。

圖文導讀

圖1：光催化COFs設計用于制造H₂O₂的概念，包括六價三苯基結提供高密度的催化位點，以及具有親水性側鏈的一維通道，促進水和溶解氧的傳輸。

圖2：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的2D供體-受體骨架和堆疊結構的示意圖及重建晶體結構。

圖3：TP-DPBD_3O-COF的化學和晶體結構，包括紅外光譜、核磁共振譜、掃描電子顯微鏡圖像、X射線衍射圖譜和晶體結構單元的頂視圖和側視圖。

圖4：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的光物理和電化學性質，包括固態電子吸收光譜、投影態密度、熒光衰減曲線、瞬態吸收光譜、光電流密度和Tauc圖。

圖5：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的氫鍵和前沿軌道，包括分子內和分子間氫鍵以及最高占據分子軌道（HOMO）和最低未占據分子軌道（LUMO）。

圖6：定制的1D通道和水蒸氣吸附，包括氮氣吸附等溫線、孔徑分布、孔體積和水蒸氣吸附等溫線。

圖7：光催化性能和活性位點，包括批量反應器性能、H₂O₂生產率、表觀量子效率、光電流密度和電子順磁共振譜。

總結展望

本研究通過精心設計的COFs材料，實現了水和空氣到過氧化氫的高效光合成。通過構建供體-受體型的π骨架和優化的1D親水通道，作者成功解決了光催化過程中電荷載流子生成不足、催化位點數量有限和電荷及反應物及時傳輸的問題。

所得到的COFs光催化劑不僅在批量反應器中表現出色，還在流動系統中展現了連續生產H₂O₂的潛力，同時保持了良好的操作穩定性。這些發現為設計新型光催化劑提供了重要的結構設計原則，并為通過人工光合作用可持續生產化學品鋪平了道路。

文獻信息

標題：Hierarchical assembly of donor–acceptor covalent organic frameworks for photosynthesis of hydrogen peroxide from water and air

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00542-4

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/21/193108c912/

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