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第一作者：Xinpeng Li、Menghao Li、Yue Liu

通訊作者：曹瑞國、焦淑紅、M. Danny Gu、程濤

通訊單位：中國科學技術大學，東方理工高等研究院，蘇州大學

論文速覽

因在充/放電過程中出現嚴重的鋰枝晶生長，低溫鋰金屬電池（LMBs）的發展遇到了重大挑戰。迄今為止，由于高反應性鋰金屬陽極和有機電解液之間復雜的相互作用，鋰枝晶形成的確切原因仍然是一個謎。

本研究針對低溫鋰金屬電池（LMBs）在充放電過程中鋰枝晶生長的問題，揭示了局部高濃度電解液（LHCEs）的界面脫氟動力學在調控鋰枝晶形成中的關鍵作用。

通過使用四氫呋喃（THF）和2-甲基四氫呋喃（2-MeTHF）作為對比溶劑，研究發現基于THF的LHCE因其強溶劑化能力，展現出快速的界面脫氟反應動力學，從而促進了無定形且富含無機物的固體電解質界面（SEI）的形成，有效抑制了鋰枝晶的生長。這一發現為低溫LMBs的電解液界面反應動力學提供了重要的見解，并為電解液化學在LMBs中的基本理解提供了寶貴的信息。

圖文導讀

圖1：兩種電解液在-30°C下的電化學性能。

圖2：在-30°C下形成的SEI的冷凍透射電子顯微鏡(Cryo-TEM)圖像。

圖3：電解液的溶劑化結構和SEI形成過程中的界面反應。

圖4：基于HAIR-MD模擬提出的(a) LiFSI/2-MeTHF/TTE和(b) LiFSI/THF/TTE電解液的分解反應機制。

總結展望

本研究的亮點在于揭示了快速界面脫氟反應動力學在低溫LMBs中的關鍵作用。通過Cryo-TEM分析，發現基于THF的LHCE能夠形成無定形且富含無機物的SEI結構。MD模擬顯示，強溶劑化能力的THF基LHCE在鋰金屬表面展現出快速的界面脫氟反應動力學，有效抑制了枝晶鋰的生長。

實驗數據顯示，使用LiFSI/THF/TTE電解液的鋰金屬負極具有約99.63%的高庫侖效率和無枝晶的鋰沉積形貌，即使在-30°C的低溫下也能實現穩定的循環。這項工作不僅加深了人們對溶劑化結構與鋰沉積形貌之間相互作用的理解，而且為低溫鋰金屬電池的電解液設計提供了重要的指導。

文獻信息

標題：Fast Interfacial Defluorination Kinetics Enables Stable Cycling of Low-Temperature Lithium Metal Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.3c14667

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