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?中科大ACS Catal.：選擇性近100%！高效界面電荷轉移促進CO2光轉化

化石燃料的過度消費造成了大氣污染和CO₂排放量的大幅度增加，成為造成全球氣候變暖的主要因素。人工光還原CO₂為有用的化學原料(如CO、CH₄和CH₃OH)是解決能源短缺和氣候改善的一個有前途的可持續解決方案。目前，由于光吸收率低、電荷轉移動力學緩慢、CO₂吸附和活化的表面活性位點有限等問題，實現高效和選擇性CO₂光還原仍存在巨大挑戰。因此，合理地設計和構建高效的催化劑以實現選擇性CO₂光還原是解決上述問題的一種有效的方法。

近日，中國科學技術大學許小亮、李群祥和操亨等在C₃N₄上合成ReSe₂超薄納米片(UTNs)作為有效催化CO₂光還原的催化劑。實驗結果表明，在沒有光敏劑和犧牲劑的情況下，ReSe₂/C₃N₄復合材料表現出良好的選擇性和活性，CO產率和選擇性分別為19.6 μmol g^-1 h^-1和98%；同時，該催化劑在365 nm處的表觀量子效率(AQE)和太陽能-燃料效率分別為0.73%和0.19%。

此外，ReSe₂/C₃N₄催化劑經過四次循環反應后仍表現出良好的活性，且反應后材料的形貌和結構基本上未發生變化，顯示出優異的反應穩定性。

原位光譜表征和理論計算表明，與純C₃N₄相比，在引入ReSe₂ UTN后導帶上移了約0.31 eV，具有更大的CO₂光還原驅動力；同時，ReSe₂ UTN的引入促進了光生電子在其部位的積累，增強了催化劑的光生電荷轉移和分離效率。此外，ReSe₂促進CO₂在C₃N₄表面上的吸附，且更多的電子從ReSe₂/C₃N₄復合物轉移到CO₂分子而不是C₃N₄上，有利于CO₂的進一步轉化。

更重要的是，ReSe₂/C₃N₄復合材料的CHO*形成能高于CO的解吸能，導致高的CO選擇性。綜上，該項工作證明在二維平臺上合理設計過渡金屬二鹵化物可以有效地調節CO₂光催化還原的選擇性和活性，為未來開發高效的二維/二維雜化材料光催化還原CO₂提供了有效指導。

Efficient interfacial charge transfer enables nearly 100% selectivity for solar-light-driven CO₂ conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01020

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